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鹵代硝基苯選擇性加氫生成相應的鹵代苯胺，其被廣泛用于生產各種聚合物、藥品、精細化學品等的重要有機中間體。研究人員研究了多種負載型貴金屬催化劑對鹵代硝基苯的選擇性加氫的作用，然而，在加氫反應過程中總是會發生脫鹵反應。此外，為了實現鹵代硝基苯加氫反應的高活性和高選擇性，應盡可能地抑制脫鹵反應。

近日，中國科學技術大學江海龍課題組采用具有代表性的MOF(ZIF-8)作為模型催化劑，在制備過程中對其進行形貌調控可以制備出暴露不同面的催化劑，包括暴露(100)面的ZIF-8_C、暴露(110)面的ZIF-8_RD和暴露(100)面與(110)面的ZIF-8_TRD1和ZIF-8_TRD2；隨后采用不同形態的ZIF-8負載Pd NPs，然后覆蓋ZIF-8作為薄薄的保護層，形成夾層結構的ZIF-8_X@Pd@ZIF-8復合材料(X表示ZIF-8核的特定形貌)。

ZIF-8的不同晶面能夠為Pd NPs提供特定的化學微環境，并且由于Pd與暴露在ZIF-8 (100)晶面上的Zn²⁺離子之間的相互作用，(100)晶面比(110)晶面產生更多的缺電子Pd。

值得注意的是，由于ZIF-8的界面電子轉移增強，ZIF-8_C@Pd@ZIF-8中的Pd NPs比ZIF-8_TRD和ZIF-8@ZIF-8_RD@Pd@ZIF-8中電荷更正，具有優越的鹵代苯胺加氫活性和對相應鹵代苯胺的高選擇性；負載的Pd NPs的電子態主要由ZIF-8暴露面進行調控，帶正電荷的Pd位點有利于取代硝基芳烴優先吸附-NO₂基團，導致對目標產物的高選擇性。

這項工作揭示了負載型金屬催化劑的電子態調節在多相催化中重要作用，也為開發具有優化性能的負載型金屬催化劑提供了指導。

Facet Engineering of a Metal-Organic Framework Support Modulates the Microenvironment of Pd Nanoparticles for Selective Hydrogenation. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202211216

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