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開發(fā)”理想的”粘結劑以實現超高面積容量的穩(wěn)定硅（Si）負極仍然是一個重大挑戰(zhàn)。

哈爾濱工業(yè)大學尹鴿平、Tiansheng Mu等設計了一種具有多級緩沖結構的自修復粘結劑，以減輕硅的極端體積變形所造成的結構破壞和性能下降。

圖1. PAA-DA/PVA粘結劑的設計示意

在這種多級結構中，采用動態(tài)超分子相互作用和剛性共價鍵共存的策略，多巴胺接枝的聚丙烯酸（PAA-DA）擁有豐富的氫鍵和強大的粘彈性，這有利于整個網絡的動態(tài)重建。

此外，在熱聚合條件下，聚乙二醇（PVA）上的羥基與PAA-DA中的羧基形成強大的共價鍵網絡，以確保電極結構的完整性。這種PAA-DA/PVA粘結劑的設計有以下兩個優(yōu)點：（1）原位構建的共價段具有較高的機械模量，這提高了整個電極的抗變形能力；（2）動態(tài)可逆的柔性非共價鍵的解離和重建實現了電極內部膨脹/收縮應力的消散。

ACS Energy Letters：基于多級緩沖自修復粘結劑的高性能硅負極

圖2. Si@PAA-DA/PVA的力學性能表征

結果，復合電極（Si@PAA-DA/PVA）在0.2 A g^-1的條件下，經過100個循環(huán)后，表現出73%的容量保持率。即使在4 A g^-1的情況下，所獲得的硅電極在500次循環(huán)后仍然表現出令人滿意的1974.1 mAh g^-1的容量。因此，作者認為這種”多級緩沖”策略的組合展示了對硅和其他具有較大體積波動的電極材料的新設計靈感。

ACS Energy Letters：基于多級緩沖自修復粘結劑的高性能硅負極

圖3. Si@PAA-DA/PVA的電化學性能

A Multilevel Buffered Binder Network for High-Performance Silicon Anodes. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02030

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