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王心晨&張貴剛Angew.:PHI/PTI助力光催化HER

本文報道了一種簡單的兩步鹽熔法

王心晨&張貴剛Angew.:PHI/PTI助力光催化HER
異質結的構建是加速界面上載流子分離和轉移的一種很有前途的方法。基于此,福州大學王心晨教授和張貴剛教授(共同通訊作者)等人報道了一種簡單的兩步鹽熔法,并利用該方法合成了具有半相干界面的二元聚(庚嗪—三嗪)酰亞胺(PHI/PTI),用于光催化析氫反應(HER)。
王心晨&張貴剛Angew.:PHI/PTI助力光催化HER
簡單而言,三聚氰胺首先在CaCO3存在下聚合生成無定形(庚嗪—三嗪)基共聚物。該低聚物在鹽熔(LiCl/KCl)處理下進一步聚合成完全縮合的聚(庚嗪—三嗪)酰亞胺。通過磷酸氫二鉀(K2HPO4)作為電荷轉移介質的輔助,在可見光驅動下,優化后的PHI/PTI基共聚物析氫具有較高的表觀量子產率(AQY=64%)。
王心晨&張貴剛Angew.:PHI/PTI助力光催化HER
密度泛函理論(DFT)計算結果表明,能壘為0.4 eV的半相干界面的形成。因此,由于較低的勢壘和表面存在較強的內建電場,促進了PHI和PTI界面上的載流子轉移,因此該雜化共聚物對制氫反應的光催化活性大大增強。該研究從晶體氮化碳基半導體光催化結界面工程的角度,為合理提高光催化性能提供了物理見解。
王心晨&張貴剛Angew.:PHI/PTI助力光催化HER
Improved Charge Separation in Poly(heptazine-triazine) Imides with Semi-coherent Interfaces for Photocatalytic Hydrogen Evolution. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202210849.
https://doi.org/10.1002/anie.202210849.

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