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?楊培東Nature Catalysis：探究串聯CO2電還原中不對稱C-C耦合機理

在CO₂固定中，C-C耦合是生產多碳產品中碳骨架的關鍵步驟。其中Wood-Ljungdahl（WL）途徑是一種有效的自然過程，微生物通過該過程將CO₂轉化為甲基和羰基，并將它們耦合在一起。然而，在無機CO₂電還原中，這種不對稱耦合機制很大程度上仍未得到探索。

基于此，美國加州大學伯克利分校楊培東院士（通訊作者）等人報道了一種共還原實驗，通過電拋光Cu箔來驗證Cu表面對不對稱*CH₃-*CO偶聯的催化能力。

為克服難以從光譜中確定中間產物的困難，作者通過外部提供CO和CH₃I作為兩個不同的中間源來確保中間產物的存在。*CO來自于CO氣體的吸附，而*CH₃則是由CH₃I電化學生成。通過進一步用¹³C同位素標記CH₃I，通過核磁共振波譜驗證¹³C-¹²C的不對稱耦合在技術上可行。

在電解CH₃I過程中，作者發現即使在高極性的水電解質中，生成的一部分甲基也可以穩定在Cu表面。這些甲基可以參與C-C偶聯反應，并與另一個*CH₃或*CO偶聯，在Cu表面生成多種多碳產品（C₂H₆、CH₃CHO、C₂H₅OH、CH₃COOH和(CH₃)₂CO）。

在確定Cu的不對稱偶聯能力后，作者轉向了用Cu-Ag納米顆粒（NP）串聯組裝的更實用的CO₂還原電催化。與WL途徑類似，在串聯系統中，Cu催化*CH_x中間產物生成，Ag催化生成大部分*CO。

由于在動態電化學條件下直接量化Cu表面中間體的濃度是一項重大挑戰，作者利用CH₄和CO的生產速率作為催化微環境中*CH_x和*CO中間體的可用性的代理。通過改變Cu-Ag比和應用電位可調節CH₄和CO的生成速率。當CH₄和CO的生成速率一致時，可以獲得最大的多碳氧產物生成速率。

Exploration of the bio-analogous asymmetric C-C coupling mechanism in tandem CO₂ electroreduction. Nat. Catal., 2022, DOI: 10.1038/s41929-022-00844-w.

https://doi.org/10.1038/s41929-022-00844-w.

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