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?哈工大王振波Angew：陰離子調(diào)控電極/電解液界面相，助力快充電池！

構(gòu)建具有快速界面動力學的穩(wěn)定電極/電解液間相對于快速充電電池至關(guān)重要。

哈爾濱工業(yè)大學王振波等研究了高壓Na₃V₂(PO₄)₂F₃正極與碳酸酯電解液（3.0、1.0或0.3M NaClO₄– EC：PC：FEC（47.5:47.5:5））在55℃下充電至4.5V時形成的界面相。

圖1. 電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)

分子動力學模擬表明，受益于濃度效應，這些電解液中的溶劑化結(jié)構(gòu)從鏈狀的陽離子-陰離子聚合體（AGGs）變?yōu)榉蛛x的接觸離子對（CIPs）。由于溶劑化鞘的變化，在新鮮正極上衍生的界面相是不同的。與原始的有機/無機雙層界面相相比，CIPs和AGGs的溶劑化鞘中ClO₄-陰離子的增加會導致額外的陰離子衍生界面相，即無機/陰離子/有機的三明治結(jié)構(gòu)。

伴隨著高濃電解液中的氣體生成（H₂、CO₂等），衍生的界面相擁有較少比例的溶劑衍生有機物（RCOONa、ROCO₂Na等，R代表烷基）和更豐富的無機物（NaF、Na₂CO₃等），而陰離子主導部分主要包括RC_xClO_y的特殊成分。

圖2. 界面相成分和分布

隨溫度變化的電化學阻抗譜的結(jié)果表明，以陰離子主導的界面相表現(xiàn)出較大的Na⁺傳輸阻力，從而削弱了正極的快速充電能力。相反，在稀電解液中不利的氣體析出被抑制，并且正極上的正極/電解液界面相（CEI）表現(xiàn)出較小的界面?zhèn)鬏斪杩埂?/span>因此，配備了陰離子調(diào)控界面相的正極表現(xiàn)出更好的循環(huán)能力和倍率能力。更重要的是，對界面的單變量比較實驗表明，過多的陰離子衍生物如RC_xClO_y是導致循環(huán)耐久性惡化的一個誘因。

此外，通過在氬氣下300℃的原位退火來分解RC_xClO_y物種，失效的正極的電化學性能基本上得到了恢復。這項工作從構(gòu)建穩(wěn)定的電極/電解液界面相和改善界面離子傳輸動力學的角度為快充電池的設計提供了見解。

圖3. 界面過程和動力學

Constructing Stable Anion-Tuned Electrode/Electrolyte Interphase on High-Voltage Na3V2(PO4)2F3 Cathode for Thermally-Modulated Fast-Charging Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202213416

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