光電化學(xué)（PEC）水裂解是一種很有吸引力的“綠色”制氫方法。其中，氧化亞銅（Cu₂O）的天然p-型半導(dǎo)體是最有前途的直接制氫光電陰極候選材料之一。然而，Cu₂O基光電陰極仍然存在嚴(yán)重的自光腐蝕和快速表面電子-空穴復(fù)合問題。

基于此，華東師范大學(xué)張中海教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種簡便的原位封裝策略，即利用氫取代石墨炔（HsGDY）封裝Cu₂O納米線（HsGDY@Cu₂O NWs）在三維多孔CF上的光電陰極，提高水還原性能。

以1, 3, 5-三乙基苯（TEB）為前驅(qū)體，通過Cu(I)離子介導(dǎo)的Glaser偶聯(lián)反應(yīng)在Cu₂O NWs表面上原位生成HsGDY。在0 V vs. RHE條件下，HsGDY@Cu₂O NWs光電陰極的光電流密度為-12.88 mA cm^-2，接近于在AM 1.5 G太陽光照射下的Cu₂O光電陰極的理論光電流密度，光轉(zhuǎn)換效率也達(dá)到2%。在PEC運(yùn)行24 h后，HsGDY@Cu₂O NWs光電陰極表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，僅損失7.5%的光電流密度。

高效的PEC性能和高穩(wěn)定性使HsGDY@Cu₂O NWs光電陰極的析氫速率達(dá)到218.2±11.3 μmol h^-1 cm^-2。此外，將HsGDY@Cu₂O NWs光電陰極集成到聚光太陽能光系統(tǒng)中，在10-sun照射下獲得了-50.7 mA cm^-2的高光電流密度和861.1±24.8 μmol h^-1 cm^-2的析氫速率。HsGDY具有保護(hù)層、電子轉(zhuǎn)移層和動(dòng)力學(xué)催化層的多功能。雙功能HsGDY層的原位封裝策略為合理設(shè)計(jì)Cu₂O基光電陰極，實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定的PEC減水提供了途徑。

Hydrogen-substituted graphdiyne encapsulated cuprous oxide photocathode for efficient and stable photoelectrochemical water reduction. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-33445-z.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33445-z.