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利用光催化劑粒子進行水裂解反應，是一種很有前途的太陽能燃料生產途徑。光催化表面電荷轉移是保證光催化效率的關鍵；然而，要理解這一跨越從納米到微米、從飛秒到秒的廣闊時空范圍的過程是具有挑戰性的。

雖然微觀技術已經描繪了單個光催化劑顆粒上的穩態電荷分布，時間分辨光譜技術也揭示了光催化劑聚集中的電荷轉移動力學，但無法跟蹤單個光催化劑顆粒中電荷轉移的時空演化過程，其確切機制尚不清楚。

在此，來自中國科學院大連化學物理研究所的范峰滔&李燦院士等研究者，對氧化亞銅光催化劑粒子進行了時空分辨表面光電壓測量，實現在單粒子水平的飛秒到秒時間尺度上繪制整體電荷轉移過程。相關論文以題為“Spatiotemporal imaging of charge transfer in photocatalyst particles”于2022年10月12日發表在Nature上。

在此，研究者通過小面工程和缺陷控制，優化了典型氧化亞銅(Cu₂O)光催化劑粒子的電荷分離行為(圖1a)。小面工程提供了各向異性電荷轉移的潛力，并使由于小面相關缺陷形成而可能的缺陷空間控制成為可能。

圖1. 將各向異性結構與表面電荷分布聯系起來

調整Cu₂O顆粒的小面比后，其形貌由立方變為八面體。研究者使用表面光電壓顯微鏡(SPVM)繪制了這些粒子的表面電荷分布，發現光生電子在Cu₂O立方體的{001}面比在八面體的{111}面積累更多(圖1b)。結果是由于{001}面由于較高的銅空位(V_Cu)密度而具有更顯著的p型特征。各向異性的V_Cu密度在含有{001}和{111}面的Cu₂O粒子中產生了面間內置電場，如表面電位分布所示。有趣的是，隨著{111}/{001}比值的增加，電場變得顯著。與這一觀察結果一致，各向異性電荷轉移發生并在截斷八面體構型中得到優化(圖1c)。這一一致性表明，各向異性電荷轉移主要是由各向異性內建電場造成的。

然而，小面加工后只能在表面觀察到電子。因此，研究者引入了一種空間可控缺陷工程策略，選擇性地將空穴提取到Cu₂O粒子的{111}表面，并保持電子轉移到它們的{001}表面。氫補償銅空位缺陷(H-V_Cu)被證明能夠使孔萃取到Cu₂O表面。密度泛函理論(DFT)計算表明，(H-V_Cu)缺陷更容易在{111}面形成。

在此，研究者對氧化亞銅光催化劑粒子進行了時空分辨表面光電壓測量，以在單粒子水平的飛秒到秒時間尺度上繪制整體電荷轉移過程。研究者發現光生電子在亞皮秒時間尺度上通過面間熱電子轉移準彈道地轉移到催化表面，而光生空穴轉移到空間分離的表面，并在微秒時間尺度上通過選擇性俘獲穩定。研究者證明，這些超快熱電子轉移和各向異性俘獲機制，挑戰了經典的漂移擴散模型，有助于光催化中的有效電荷分離和提高光催化性能。研究者預期該發現，同樣可用于說明其他光電子器件的普適性，并促進光催化劑的合理設計。

圖2. E-Cu₂O粒子的時間分辨光電發射電鏡

圖3. EH-Cu₂O的瞬態SPV光譜

圖4. 選擇性助催化劑負載和光催化性能

目前對電荷轉移過程的時空跟蹤研究，為揭示光催化過程中的復雜機制建立了一個實驗范式。這種能力使人們能夠證明，在光催化中，準彈道的面間電子轉移和空間選擇性捕獲，是促進有效電荷分離的主要過程。這些制度可用于描述其他光催化體系，如表面工程和鋁摻雜的鍶鈦氧化物等。此外，它們與各向異性面和缺陷結構有關，為合理設計性能更好的光催化劑鋪平了道路。

作者簡介

范峰滔，男，博導，中國科學院大連化學物理研究所首席研究員，國家青年拔尖人才，催化基礎國家重點實驗室副主任。主要從事（光）催化劑及（光）催化反應過程的原位、動態先進成像技術的表征研究，在國際上開創了紫外拉曼高溫高壓條件下研究分子篩合成機理的先河；發展了空間分辨的表面光電壓成像方法并在國際上最早將其應用到微納尺度光催化材料電荷分離的成像研究中。面向國家重大需求，從事深海資源探測的現場光譜儀研發工作，曾在馬里亞納海溝實現7449米的紫外拉曼探測世界記錄。已在國內外核心刊物Nature Energy、Chem. Soc. Rev.、Acc. Chem. Res、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed、Adv. Mater.等發表論文70余篇，多次應邀在Faraday Discussion，高登會議等國際重要學術會議上報告工作，作為主要研究人員獲得國家自然科學二等獎。

李燦，研究員/院士，潔凈能源國家實驗室（籌）主任，中法催化聯合實驗室中方主任，中國科學技術大學材料與化學學院院長。2003年當選中國科學院院士，2005年當選第三世界科學院院士，2008年當選歐洲人文和自然科學院外籍院士。曾任催化基礎國家重點實驗室主任（1998-2014）、中國物理學會光散射委員會主任(2005-2009)、中國化學會催化委員會主任(2005-2012)、中國分子光譜學會主任(2008-2012)、國際催化學會理事會主席（2008-2012），亞太催化學會主席(2013-2017)，及第16屆國際催化大會（ICC16）主席。?

主要從事催化材料、催化反應和催化光譜表征方面的研究，研制了具有自主知識產權的國內第一臺用于催化材料研究的紫外共振拉曼光譜儀并開始商品化生產；在國際上最早利用紫外拉曼光譜解決分子篩骨架雜原子配位結構等催化領域的重大問題；最近發展短波長手性拉曼光譜和光電超快及成像光譜技術，發展了納米籠中的手性催化合成、汽油和柴油超深度脫硫技術等并已工業化；從2001年起，致力于太陽能轉化和利用科學研究，包括太陽能光（電）催化分解水、二氧化碳還原等人工光合成研究和新型太陽電池探索研究等。先后在國際上提出了異相結、雙功能助催化劑和晶面間促進光生電荷分離的新概念，在光電催化領域，提出了助催化劑、空穴儲存層、界面態能級調控等重要策略，為高效太陽能轉化體系構筑提供了科學基礎。已培養博士研究生和博士后160余人，在國內外學術刊物發表正式論文800余篇。在國際Elsevier 和Wiley出版系列中主編專著多部。獲得發明專利授權80余件。重要國際會議大會邀請報告和主旨報告百余次。?

擔任Chemical Communications副主編及包括Journal of Catalysis在內的12種國際刊物的編委和國際顧問，“催化學報”共同主編及國內10余種刊物編委。被聘為蘭州大學、中國科學技術大學、清華大學、北京大學、南京大學、吉林大學、南開大學、大連理工、中山大學、華南理工、東北師大、陜西師大等多所大學兼職教授和/或榮譽教授，皮埃爾瑪麗居里大學2002/2003年度外聘教授，昆士蘭大學榮譽教授，香港浸會大學杰出客座教授等，2018年起受聘為蘭州大學雙聘院士。?

先后獲得中國科學院自然科學二等獎（1993年），中國科學院青年科學家獎（1993年），香港求是科技基金杰出青年學者獎（1997年），中國青年科學家獎（1998年），國家科技發明二等獎（1999年），國際催化獎（2004年，國際催化領域的最高榮譽，四年一次，每次一人），中國科學院杰出科技成就獎（2005年），何梁何利科學技術進步獎（2005年），國家自然科學二等獎（2011年），中國催化成就獎（2014年），遼寧省自然科學一等獎（2015年），全國十大科技人才獎（2016年）,日本光化學獎（2017年），中國光譜成就獎（2018年），亞太催化成就獎（2019年）以及國際清潔能源“創新使命領軍者”獎（2020年）等。

文獻信息

Chen, R., Ren, Z., Liang, Y.?et al.?Spatiotemporal imaging of charge transfer in photocatalyst particles.?Nature?610, 296–301 (2022). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05183-1

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05183-1

https://www.x-mol.com/groups/canligroup/people/13494

https://people.ucas.edu.cn/~FtFan

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