本文報道了通過火焰噴射熱解(flame spray pyrolysis, FSP)制備的三元Pd-In2O3-ZrO2催化劑
鈀(Pd)促進和在單斜氧化鋯(ZrO2)上的沉積是提高塊狀In2O3在CO2制甲醇中的性能的有效策略,若能集成到單一催化系統中,則可以釋放出優異的反應性。然而,利用各個組件的協同效應至關重要且極具挑戰性,因為需要精確控制它們的組裝。
基于此,瑞士蘇黎世聯邦理工學院Javier Pérez-Ramírez(通訊作者)等人報道了通過火焰噴射熱解(flame spray pyrolysis, FSP)制備的三元Pd-In2O3-ZrO2催化劑,該催化劑具有顯著的甲醇生產率和金屬利用率,超過了二元催化劑。
在文中,所制備的三元Pd-In2O3-ZrO2在基于CO2的甲醇合成中,其時空產率(space-time yield, STY)達到約1.3 gMeOH h-1 gcat-1。與浸漬和共沉淀方法相反,FSP促進了低核Pd物種和In2O3片晶之間的形成和協同相互作用,它們被支撐在t-和m-ZrO2顆粒的動態混合物的表面上,通過深入表征證實了這一點。
動力學分析表明,這種獨特的催化劑結構如何通過減少RWGS反應來促進甲醇生產。通過使用非原位和原位電子順磁共振光譜的廣泛研究,作者解決了表征和量化In2O3基催化劑上氧空位的長期挑戰,從而促進了對這一關鍵性能描述符的理解。該研究開啟了In2O3催化CO2加氫制甲醇的新篇章,重塑了對ZrO2多態效應的理解,并展示了FSP作為工程復雜多相催化系統的強大平臺,適用于多種應用。
Flame-made ternary Pd-In2O3-ZrO2 catalyst with enhanced oxygen vacancy generation for CO2 hydrogenation to methanol. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-33391-w.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-33391-w.
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