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?張嘉恒/慈立杰/李德平AEM：巧溶硝酸鋰，實(shí)現(xiàn)鋰金屬電池600次穩(wěn)定循環(huán)！

硝酸鋰被廣泛用作電解液的添加劑，以調(diào)節(jié)固體電解質(zhì)界面相（SEI）。然而，硝酸鋰在鋰金屬電池（LMB）中的應(yīng)用因其在傳統(tǒng)碳酸酯基電解液中的溶解度極低而受到限制。

哈爾濱工業(yè)大學(xué)（深圳）張嘉恒、慈立杰、李德平等首次提出了一種具有高含量LiNO₃（高達(dá)4wt%）的深共晶溶劑（DES）電解液，它對鋰金屬負(fù)極和各種正極的表面成進(jìn)行了很好的改性，隨后的全電池表現(xiàn)出顯著增強(qiáng)的電池性能。

圖1. 電解液設(shè)計(jì)及表征

具體而言，這項(xiàng)工作以雙三氟甲磺酰亞胺鋰（LiTFSI）為鋰鹽、N-甲基乙酰胺（NMAC）為溶劑、LiNO₃為添加劑制備了一種不燃的LMB電解液。

理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)顯示，NMAC和LiNO₃之間的強(qiáng)相互作用可以有效地提高LiNO₃的溶解度（高達(dá)4wt%），從而實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的富含陰離子的溶劑化結(jié)構(gòu)。DES與LiNO₃協(xié)同作用，產(chǎn)生LiF、Li_xN和LiN_xO_y富集的SEI層，從而提高了鋰沉積的均勻性。DES的不可燃性也使得安全問題很容易解決。此外，精心設(shè)計(jì)的DES電解液與高容量的富鎳NCM622、NCM811和NCA正極材料非常匹配，提供了良好的長循環(huán)性能和倍率能力。

圖2. SEI和CEI分析

因此，以商業(yè)化的NCM622、NCM811和NCA為正極，基于DES-2（含2wt%的LiNO₃）的全電池表現(xiàn)出長時(shí)間的循環(huán)性能。特別是，NCM622||DES-2||Li全電池在0.5C的條件下循環(huán)600次后，實(shí)現(xiàn)了84%的高容量保持率，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過基于傳統(tǒng)碳酸酯電解液的全電池（僅56%）。

因此，這項(xiàng)研究為在LMB中利用LiNO₃提供了一個(gè)新的策略，此外，它還可能應(yīng)用于其他堿金屬電池和無負(fù)極電池。

圖3. 全電池性能

Highly Stable Lithium Metal Batteries by Regulating the Lithium Nitrate Chemistry with a Modified Eutectic Electrolyte. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202493

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