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?ACS Catalysis：丙烯選擇性> 93%！Ni/Al2O3上選擇性Ni中心實現(xiàn)高效丙烷脫氫

丙烷直接脫氫(PDH)制丙烯的工藝作為丙烯生產(chǎn)的一條有前途的途徑已引起人們的關(guān)注。PDH反應(yīng)通常需要較高的溫度(> 550 °C)，然而，在這些高反應(yīng)溫度下，C-C鍵的斷裂或氫解，降低了丙烯的選擇性并產(chǎn)生焦炭。因此，理想的PDH催化劑必須在相當(dāng)大的丙烷轉(zhuǎn)化率下具有選擇性，在反應(yīng)條件下結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，并且在再生循環(huán)中可回收。氧化鋁負(fù)載的Pt-Sn和CrO_x催化劑具有較高的C-H鍵活化選擇性和較長的使用壽命，然而貴金屬鉑的高成本和Cr⁶⁺的環(huán)境毒性限制了其進(jìn)一步應(yīng)用和發(fā)展。

基于此，化學(xué)與精細(xì)化工廣東省實驗室周博、馬瑞和普渡大學(xué)Jeffrey T. Miller等以工業(yè)γ-Al₂O₃為載體，通過一種簡單、可擴(kuò)展的浸漬方法制備出耐燒結(jié)Ni(II)單位點催化劑。通過XRD、XPS、STEM和原位XAS等綜合表征，確定了原子分散的鎳離子通過與Al³⁺空位的氧原子結(jié)合而穩(wěn)定。

同時，PDH催化劑試驗表明，與負(fù)載型金屬Ni NP催化劑相比，Ni(II)單位點催化劑具有更好的性能，在相當(dāng)大的丙烷轉(zhuǎn)化率(15-45%)下具有> 93%的丙烯選擇性，優(yōu)于Ni NP催化劑。

不同Ni結(jié)構(gòu)上對丙烯的選擇性與結(jié)構(gòu)特征的相關(guān)性表明，不飽和四面體Ni(II)中心的配位促進(jìn)了丙烯的解吸，抑制了焦化副反應(yīng)的發(fā)生。而且，原位XAS證明，原子分散的Ni(II)中心在反應(yīng)-再生循環(huán)中保持其局部結(jié)構(gòu)。總的來說，該項工作對氧化鋁負(fù)載鎳催化劑的研究為深入了解PDH反應(yīng)中鎳中心的選擇性和穩(wěn)定性提供了依據(jù)。

Insights into the Nature of Selective Nickel Sites on Ni/Al₂O₃ Catalysts for Propane Dehydrogenation. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c03240

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