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由于金屬原子的最大利用率，單原子催化劑(SACs)在各種催化領域受到越來越多的關注。此外，SAC的不同局部結構也提供了對催化過程中固有結構-性能關系的深入理解。當金屬單原子錨定在載體上時，金屬-載體相互作用和載體的非均質性賦予單原子可調的電子性質，如氧化態，最高占據分子軌道(HOMO)，最低未占據分子軌道(LUMO)，自旋態等，導致可控的催化性質。

在這些電子性質中，氧化態被認為是與催化活性相關的典型參數，但對于氧化態與催化活性之間的具體關系仍然存在爭議，因此有必要闡明其具體作用并論證其潛在的催化機理。

基于此，北京化工大學程道建和中國科學技術大學曾杰等合成了具有可控配位環境的原子分散Os催化劑，并驗證了所提出的配位調控機理，以優化HER催化劑的活性。具體而言，研究人員通過改變配位環境，成功地合成了具有不同氧化態(從+ 0.9到+2.9)的原子分散的Os位點，包括Os-N₃S₁，Os-N₄，Os-S₆，Os-C₃和Os-C₄S₂。

性能測試結果表明，氧化態與析氫反應(HER)活性之間存在一條火山型曲線，具有中等氧化態(+1.3)的Os-N₃S₁ SAC與其他SAC相比表現出最佳的酸性HER性能，其在10 mA cm^-2電流密度下的過電位僅為22 mV。

進一步的機理研究表明，隨著氧化態的增加(價電子數減少)，由于能級的增加和反鍵態占據率的降低，氫原子在Os上的吸附增強，直到反鍵態變空；由于在費米能級附近Os-H鍵態的占有率降低，氧化態的進一步增加減弱了氫的吸附。本工作揭示了氧化狀態在調控催化劑活性中的重要作用，這為合理設計SAC以提高催化活性提供了重要指導。

Volcano-type Relationship between Oxidation States and Catalytic Activity of Single-atom Catalysts towards Hydrogen Evolution. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33589-y

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Nature子刊：探究SACs氧化態與催化析氫活性之間的關系：呈火山型曲線

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