本文通過表面Li2CO3和熔融NH4H2PO4鹽之間的無副作用轉換反應，在石榴石型Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12（LLZTO）表面原地生成親鋰Li3PO4(LPO)層。
石榴石型電解質由于其高離子傳導性和寬廣的電化學窗口，在固態鋰電池的應用中顯示出巨大的潛力。然而，由于空氣暴露而形成的表面Li2CO3引發了與鋰金屬的不均勻接觸，導致了不良的枝晶生長和性能惡化。
青島大學郭向欣等通過表面Li2CO3和熔融NH4H2PO4鹽之間的無副作用轉換反應，在石榴石型Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12（LLZTO）表面原地生成親鋰Li3PO4(LPO)層。
圖1. 熔鹽處理的親鋰和空氣穩定的石榴石表面的設計
這樣形成的LPO表面層通過阻擋空氣中H2O/CO2的侵蝕，阻止了LLZTO表面的碳酸鹽污染物再生超過20天。密度函數理論（DFT）計算進一步顯示，LPO /Li的粘附功（Wad）比Li2CO3/Li高得多，這表明界面結合和穩定性大大改善。
此外，LPO層可以通過與熔融的鋰金屬反應，部分轉化為離子導電但電子絕緣的Li3P和Li2O的界面層。與Li2CO3的疏水性不同，這種類似于磷酸鋰氧化物（LiPON）的固體電解質界面相（SEI）增強了界面兼容性，導致Li/LLZTO的無縫接觸，從而使界面電阻大幅下降至13 Ω cm2。
此外，這種離子增強和電子絕緣的SEI使Li+通量平穩，促進了Li在Li/LLZTO界面上的均勻沉積/剝離，從而提高了鋰對稱電池在高臨界電流密度下的循環穩定性（30℃時為1.2 mA cm-2）。
另外，基于改性LLZTO電解質的固態鈷酸鋰電池表現出顯著的電化學性能，在0.1C時放電容量為130 mAh g-1，在30℃時穩定循環超過150次，容量保持率超過81%。因此，所提出的熔鹽處理方法對于實現空氣穩定和界面兼容的石榴石電解質是有希望的。
Molten Salt Driven Conversion Reaction Enabling Lithiophilic and Air-Stable Garnet Surface for Solid-State Lithium Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208751
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