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高界面阻抗是固態金屬鋰電池（SSLMBs）應用中的一個主要障礙。因此，了解SSLMBs中界面的原子尺度結構對其實際應用至關重要。然而，由于電池材料的光束敏感性，傳統的電子顯微鏡（EM）無法獲得這些信息。

燕山大學黃建宇、張利強、唐永福等通過使用低溫電子顯微鏡（cryo-EM），揭示了基于石榴石電解質的SSLMBs中界面的原子尺度結構。

圖1. 鋰/LZTO界面的構建和低溫TEM表征

低溫透射電鏡觀察到LLZTO拋光表面的微裂紋，這是LLZTO中鋰枝晶生長的起源。在此基礎上，作者通過薄的氟化石墨（CF_x）層和熔融Li在230℃下的簡易轉化反應，構建了一個原位形成的夾層來改變Li/LLZTO的界面。該夾層與熔融鋰表現出良好的潤濕性，在25℃時有效地將界面電阻降低到35 Ω cm²。

結合低溫FIB和低溫TEM，作者發現夾層是由分散在無定形C基體中的納米晶體LiF組成的，它們是由CF_x和熔融Li的反應產生的。LiF和無定形C的復合結構調節了Li+在Li/LLZTO界面上的均勻傳輸，有效地緩解了Li的體積膨脹，從而防止了Li在LLZTO中的樹枝狀生長，提高了SSLMB的臨界電流密度（CCD）和循環壽命。

圖2. 對稱電池性能

作為概念驗證，所制備的對稱鋰電池表現出高達3.2 mA cm^-2的臨界電流密度和在1 mA cm^-2條件下超過1800次循環的長壽命。

此外，基于夾層和高負載LiNi_0.88Co_0.1Al_0.02O₂（NCA）正極（約為≈12 mg cm^-2）的全電池在1.2 mA cm^-2下進行了400多次循環，并提供了1 mAh cm^-2的高面積容量，這是迄今為止報告的基于LLZTO的ASSLMB性能的一個重大進步。總體而言，這項研究提供了對SSLMBs中界面的原子尺度的理解，以及為實際應用設計無枝晶的SSLMBs的一個有效策略。

圖3. 全電池性能

Cryo-EM Studies of Atomic-Scale Structures of Interfaces in Garnet-Type Electrolyte Based Solid-State Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208682

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黃建宇&張利強&唐永福AFM：冷凍電鏡揭示固態電池中界面的原子級結構

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