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不同中間體結合能的線性標度關系，限制了催化劑在CO₂電還原中的性能。基于此，瑞士洛桑聯邦理工學院胡喜樂教授（通訊作者）等人報道了一種陽離子濃度梯度策略，以促進活性并調整CO₂電還原的選擇性，從而打破標度關系。在最佳濃度的乙酸鉀（KAc）電解液中，Cu、Ag和In催化劑產生的電流密度分別是在0.5 M KAc條件下產生的C₂H₄、CO和甲酸鹽的7.1、3.2和2.7倍。KAc濃度的增加也改變了Ag上CO對甲酸酯的選擇性，Cu上CO轉化為C₂產物的選擇性。

通過場校正DFT計算對Ag和Cu計算，研究了中間體結合能與場之間的關系。隨著電場增加，CO₂在Ag和Cu上的吸附不斷增強，有利于CO₂RR。其中，第一次電子轉移到*CO₂是Ag（147 mV dec^-1，0.5 M）和Cu（154 mV dec^-1，0.5 M）上的速率限制步驟（RLS），并且隨著電解質濃度增加，Tafel斜率降低。因此，促進CO₂吸附是濃縮電解質中CO₂RR活性提高的原因。

此外，作者研究了形成*COOH（CO路徑）和*OCHO（甲酸路徑）的第一個質子轉移步驟。Ag在*OCHO上的吸附能低于在*COOH上的，而*CO₂→*COOH和*CO₂→*OCHO轉化在-1.0 V vs RHE時都是熱力學有利的。

在低濃度電解液中（場＜-0.4 V/?），*COOH的吸附能約為-1.5 eV，接近CO火山中Au的最佳值，而*OCHO的吸附較弱，遠離最佳Sn參考值。當陽離子濃度較低且電場較弱時，CO是Ag上的主要產物。

A Cation Concentration Gradient Approach to Tune the Selectivity and Activity of CO₂ Electroreduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202214173.

https://doi.org/10.1002/anie.202214173.

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胡喜樂教授Angew：陽離子濃度梯度法助力CO2電還原選擇性和活性

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