通過CO2電催化還原(CO2ER)制取多碳(C2+)產物具有很高的商業價值,其效率和選擇性受到廣泛關注。流動電池是一種能極大提高轉化效率但要求催化劑具有高導電性和透氣性的裝置結構,同時催化劑應能使反應路徑向特定產物轉化。基于此,中國科學技術大學熊宇杰教授、安徽師范大學吳正翠教授和盛天博士(共同通訊作者)等人報道了具有層級結構的釩(V)摻雜Cu2Se納米管可以與流動電池完美兼,并實現了高效率和選擇性的CO2電還原為乙醇。通過實驗表征和密度泛函理論(DFT)計算表明,V4+離子的摻雜使Cu2Se的活性位點多樣化,改變了Cu2Se的局部電荷分布,使反應中間體與活性位點的相互作用,以更有利于乙醇的生產。具體而言,獨特的活性位點促進了橋*COB的形成,并進一步加氫生成*COH,隨后的*COH和*COL的耦合最終生成乙醇。實驗結果表明,最佳Cu1.22V0.19Se納米管在Cu泡沫上催化CO2生成乙醇時,在-0.8 V下,法拉第效率(FEC2H5OH)為70.5%,局部電流密度為-29.1 mA cm-2,可在H-電池中保持138 h的長期穩定性。更重要的是,催化劑的分層結構滿足了流動電池的要求。在GDE上,當Cu1.22V0.19Se納米管在-0.8 V下,在流動電池中實現了FEC2H5OH為68.3%,局部電流密度為-207.9 mA cm-2。該電催化材料在-0.7至-0.9 V范圍內,在H-電池和流動電池中都具有超過55%的FEsC2H5OH。該工作揭示了用于高效和選擇性CO2轉化乙醇的流動電池運行的電催化材料的復雜設計。V-Doped Cu2Se Hierarchical Nanotubes Enabling Flow-Cell CO2 Electroreduction to Ethanol with High Efficiency and Selectivity. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202207691.https://doi.org/10.1002/adma.202207691.