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Angew. Chem.: 與堿金屬負極截然不同，強溶劑化電解液實現可逆鈣金屬負極！

近日，香港理工大學張標教授等提出強溶劑化的溶劑和易解離的鹽的電解液配方，有利于獲得可逆的鈣金屬負極。這是因為形成了溶劑主導的溶劑化結構，抑制陰離子的分解，生成了有機產物主導/氟化鈣缺乏的SEI。

文章的第一作者是香港理工大學博士后侯振，通訊作者為張標教授和陸子恒博士。

【圖文導讀】

作者以雙(三氟甲基磺酰)氨基鈣鹽為模型，探索了鈣金屬負極在一系列溶劑中的電化學行為。研究表明在高Gutmann供體數（DN）的溶劑，有利于實現可逆的鈣金屬負極。特別是在2-甲基咪唑（MeIm）和二甲基乙酰胺（DMAc）電解液中，鈣金屬電池表現出低的電化學極化。

一般認為，高DN的溶劑，有利于充分解離鹽，將陰離子排出溶劑化鞘層。作者通過拉曼光譜實驗和分子動力學模擬等研究了不同電解液的溶劑化結構，發現在強溶劑化的MeIm和DMAc電解液中形成了溶劑主導的溶劑化結構，這可能是改善鈣沉積/剝離行為的主要原因。

之后，作者還通過X射線光電子能譜和透射電子顯微鏡等探索了SEI的性質，試圖將不同電解液的溶劑化結構和SEI性質聯系起來。結果表明在強溶劑化的溶劑中，形成了有機物主導的SEI。

因此，強溶劑化的電解液會形成以溶劑主導的溶劑化結構，幫助生成富含有機物的SEI，從而實現可行的鈣金屬負極。

最后，由于鈣金屬體系觀察到的現象與堿金屬（鋰/鈉/鉀）負極截然相反：在堿金屬負極中，無機物主導的SEI有利于穩定的沉積/剝離，作者還系統地對比了鈣金屬與堿金屬負極的界面化學的差異。

結果表明這種巨大的差異是因為它們SEI中無機組分離子導電率的區別導致的，即無機物促進堿離子傳導但阻礙鈣離子傳導。這個工作揭示了設計鈣金屬負極SEI的范式轉變，為新興的鈣金屬負極開辟了新的機會。

【論文信息】

Correlation between Electrolyte Chemistry and Solid Electrolyte Interphase for Reversible Ca Metal Anodes. Zhen Hou, Rui Zhou, Yunduo Yao, Zhiwen Min, Ziheng Lu, Ye Zhu, Jean-Marie Tarascon, Biao Zhang, Angewandte Chemie International Edition, 2022, DOI: 10.1002/anie.202214796.

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