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過渡金屬二鹵化物中的活性電子態能夠通過改善氫的吸收來促進氫的析出。然而，熱力學穩定的六方2H-MoS₂作為析氫催化劑的發展可能受到其有限的活性電子態的影響，因此通過更加有效的策略來最大化MoS₂上的析氫反應活性位點和調節活性電子態具有重要意義。

近日，中科院上海硅酸鹽研究所黃富強和劉建軍等報道了在亞穩態MoS₂(1T’-MoS₂)結構中通過電荷自調節效應，有利于產生活性電子態并提高析氫反應活性。

為了驗證電荷自調節效應對催化劑性能的影響，研究人員在酸性水溶液中通過拓撲化學反應和化學腐蝕合成了1T’”-MoS₂-VS塊狀晶體；隨后引入S空位，通過形成懸空鍵來激活Mo-Mo鍵。理論計算結果顯示，活化后的Mo-Mo鍵可以通過增強S和H原子(S-H鍵)之間的相互作用，自調節電子態以促進質子吸附，從而提高了催化劑的反應活性。

因此，最佳的1T’”-MoS₂-VS催化劑具有優異的HER性能，在10 mA cm^-2電流密度下的HER過電位僅為158 mV，Tafel斜率為74.5 mV dec^-1，遠低于具有S空位的2H-MoS₂(2H-MoS₂-VS: 369 mV和137 mV dec^-1)；并且該催化劑還具有優異的循環穩定性，其在電化學測試前后結構沒有發生明顯變化。研究表明，TMD中固有的金屬-金屬鍵能夠調節活性電子態，從而實現高效的電催化析氫，這為開發用于能量轉換和儲存的具有優良性能的氧化物/硫化物基催化劑提供了指導。

Charge Self-Regulation in 1T”’-MoS₂Structure with Rich S Vacancies for Enhanced Hydrogen Evolution Activity. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33636-8

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上硅所Nature子刊：電荷自調節功勞大，增強富S空位1T’-MoS2析氫活性

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