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2022年10月19日和10月20日，美國加州大學洛杉磯分校段鑲鋒教授和黃昱教授等人合作分別在Nature Catalysis（IF=40.706）、Nature Nanotechnology（IF=40.523）上發表了最新成果，即“The role of alkali metal cations and platinum-surface hydroxyl in the alkaline hydrogen evolution reaction”和“A general one-step plug-and-probe approach to top-gated transistors for rapidly probing delicate electronic materials”。下面，對這兩篇成果進行簡要的介紹，以供大家學習和了解！

Nature Catalysis：堿金屬陽離子和Pt表面羥基在堿性HER中的作用

鉑（Pt）催化析氫反應（HER）通常在堿性電解質中表現出較差的動力學，并且是堿性水電解的關鍵挑戰。在存在堿金屬陽離子和羥基陰離子下，堿性電解質中的電極-電解質（Pt-水）界面比酸性電解質中的界面復雜得多。

基于此，美國加州大學洛杉磯分校段鑲鋒教授、黃昱教授和Anastassia N. Alexandrova等人報道了通過系統研究堿性介質中鉑（Pt）表面上陽離子對HER的影響來解決上述問題。作者觀察到在堿性介質中HER活性明顯依賴于AM⁺（Li⁺ > Na⁺ > K⁺），同時利用獨特的電子傳輸光譜（ETS）方法直接在可變電位下探測Pt表面吸附質，并使用電化學阻抗光譜（EIS）研究EDL中的近表面環境和電極-電解質界面的電荷轉移電阻（R_ct）。

此外，作者通過顯式溶劑化進行密度泛函理論（DFT）計算、靜態計算、從頭算分子動力學（AIMD）模擬和微溶劑化分子簇計算等，以在分子層面對表面吸附特性進行理解，在陽離子和表面OH_ad物種存在下的溶劑化結構和Pt-水界面動力學。在H_upd/HER潛在機制下，作者從實驗和理論上解決了AM⁺的作用，并證明了AM⁺在改變羥基物種的吸附強度和覆蓋范圍方面起著間接作用（-OH_ad@Li+ > -OH_ad@Na+ > -OH_ad@K+），較高的羥基吸附物種（OH_ad）覆蓋率和較小的AM⁺促進HER活動。

綜合研究表明，與Na⁺和K⁺相比，Li⁺陽離子對Pt表面上的OH_ad的不穩定程度最低，有助于保留更多的OH_ad，而OH_ad又作為附近水分子的質子受體和供體，從而促進Volmer階躍動力學和堿性介質中的HER活性，在EIS研究中觀察到的電荷轉移電阻大大降低。該直接實驗和理論證據為AM⁺如何以及為什么影響堿性介質中的HER動力學提供了關鍵的基本見解，有助于未來電解槽的設計。

圖文速遞

圖1.不同AM⁺堿性電解質的伏安研究

圖2. ETS測量的原理圖和工作原理

圖3. 陽離子對Pt(111)-水界面上OH吸附的影響

圖4. EIS和DFT研究OH_ad作用

圖5.陽離子和OH_ad的AIMD和微溶劑化模擬研究

小結

總之，作者結合ETS方法、EIS實驗和DFT計算，直接研究了表面和近表面化學環境，從而揭示了AM⁺在Pt-表面化學和堿性HER中的作用。研究表明，陽離子沒有直接連接到Pt表面或OH_ad，而是被陽離子的第一水化殼中的水分子分離。在HER電位窗口中，較小的陽離子有利于在Pt表面覆蓋更高的OH_ad，而OH_ad作為電子偏好的質子受體或幾何偏好的質子供體，促進堿性介質中Pt表面的水解離和Volmer步驟動力學，導致在較小陽離子存在時提高HER活性。該研究解決了AM⁺在HER動力學中的基本作用，并為設計更有效的可再生能源轉換電解槽提供了新見解。

The role of alkali metal cations and platinum-surface hydroxyl in the alkaline hydrogen evolution reaction. Nature Catalysis, 2022, DOI: 10.1038/s41929-022-00851-x.

https://doi.org/10.1038/s41929-022-00851-x.

Nature Nanotechnology：一步快速探測精細電子材料的頂柵晶體管的通用方法

硅基電子器件的小型化促使科學家們在探索新的電子材料方面付出了巨大努力，包括二維（2D）半導體和鹵化物鈣鈦礦，但是這些材料通常過于脆弱，在苛刻的器件制造過程中無法保持其固有特性。

基于此，美國加州大學洛杉磯分校段鑲鋒教授、黃昱教授等人報道了一種通用的“插塞和探針”（plug-and-probe）方法，用于通過一步轉移和層壓工藝在精細電子材料上同時進行接觸和高-K介電柵堆疊的vdW集成，從而避免直接光刻或在活性材料界面上沉積。這種方法使得有可能將高質量觸點/電介質的高能制造與器件集成工藝分離，從而使得預制觸頭和高-K電介質能夠在幾乎任何具有原始界面的材料系統上無損傷地集成，以便以最小的外部界面散射快速準確地探測新興電子材料。使用這種方法將高-K Y₂O₃柵極氧化物集成到2D過渡金屬二鹵代化合物上，獲得了接近理想的亞閾值擺幅（subthreshold swing, SS），即每十年為60 mV。

除2D材料外，作者還表明這種方法也適用于更精細的LHP薄膜，并實現高-K頂門CsPbBr₃晶體管，在室溫(32 cm2 V?1 s?1)下具有低工作電壓和非常高的兩端場效應遷移率（32 cm² V^-1 s^-1）。作者進一步研究表明，這種方法也可以擴展到在厘米尺度化學氣相沉積（CVD）生長的過渡金屬二鹵代化合物和LHP薄膜上可擴展的制備頂部門控晶體管陣列。

圖文速遞

圖1.金屬觸點和金屬/Y₂O₃頂部柵極堆疊無損傷制造頂部柵極晶體管

圖2. 2D材料上的插塞和探針器件

圖3. CVD生長單層MoS₂上的插塞和探針晶體管陣列

圖4.vdW插塞和探針方法制造的頂部柵控CsPbBr₃晶體管陣列

小結

總之，作者在生產具有優異性能的頂部柵極晶體管方面取得的成就突出了vdW插塞和探針方法作為一種通用且方便的方法，用于從各種新興電子材料快速原型制作高性能器件，用于基本傳輸學習高能接觸和介電沉積工藝與器件集成步驟的解耦，從而在幾乎任何具有精細表面的材料上實現高質量器件結構。由于器件堆疊和材料與非鍵合vdW相互作用相結合，原始界面得以保留，對于保持新型材料的固有電子特性至關重要。這種方便的方法可以進一步發展為可重復使用的印模探針，其器件結構嵌入印模的底表面，從而定義了一種無需器件制造步驟即可快速探測新興電子材料的有效非侵入性方法。

此外，對于這種插塞式探針技術來說，集成更復雜的器件堆棧以探測更奇異的量子傳輸特性，并使精細半導體的集成電路既可用于基礎材料研究，也可用于未來電子技術的潛在應用。

A general one-step plug-and-probe approach to top-gated transistors for rapidly probing delicate electronic materials. Nature Nanotechnology, 2022, DOI: 10.1038/s41565-022-01221-1.

https://doi.org/10.1038/s41565-022-01221-1.

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