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由于金屬儲量有限，科學家致力于探索基于碳材料的高性能無金屬催化劑，以解決與環境相關的問題。摻雜會在表面形成不均勻的電荷分布，這是提高催化性能的有效途徑。然而，傳統碳材料中的摻雜位置很難控制，從而阻礙了其發展。

基于此，中科院過程工程研究所王丹研究員和楊乃亮研究員、北京科技大學于然波教授（共同通訊作者）等人報道了利用石墨炔（GDY）中獨特的sp-C的優勢，原位定義了一種新的sp雜化氮（sp-N）的N摻雜構型，在氧還原反應（ORR）中實現了與Pt相當的催化活性。

然而，該過程的反應中間體從未被捕獲，不僅阻礙了對反應機理的理解，而且阻礙了無金屬催化劑的精確合成。作者首次實現了類中間體分子的制備，并通過周環反應最終獲得了摻雜sp-N的GDY。此外，與其他N構型摻雜的GDY相比，sp-N原子在CO₂選擇性還原為CH₄方面表現出優異的能力。

研究發現，由于sp-N引入了獨特的電子結構，設計的sp-N GDY在CO₂電還原生成CH₄方面表現出更高的催化活性，更有利于穩定中間體。該工作將為碳材料中的定點摻雜以及理解摻雜構型與催化選擇性之間的關系提供新的見解，有助于指導目標產品的先進無金屬催化劑的設計。

V-Doped Cu₂Se Hierarchical Nanotubes Enabling Flow-Cell CO₂ Electroreduction to Ethanol with High Efficiency and Selectivity. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202207691.

https://doi.org/10.1002/adma.202207691.

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過程所/北科AM：揭示機理助力制備位點明確的無金屬催化劑

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