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?陳忠偉/楊萬(wàn)里/蘇東Angew：具有438 mAh/g超高容量的嵌入型正極！

提高鋰離子電池能量密度的關(guān)鍵是在正極中加入高含量的可提取鋰。不幸的是，這極具挑戰(zhàn)性，包括結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定和運(yùn)行中的不可逆化學(xué)反應(yīng)。

加拿大滑鐵盧大學(xué)陳忠偉、勞倫斯伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室楊萬(wàn)里、中科院物理所蘇東等報(bào)告了一種新型的超高鋰化合物：Li_4+xMoO₅F_x（x=1、2和3）用于正極，其具有前所未有的電化學(xué)活性鋰水平（每式>3個(gè)Li⁺），可提供高達(dá)438 mAh g^-1的可逆容量。

圖1. 超高鋰巖鹽型氧氟化物

研究顯示，在脫鋰過(guò)程中，其結(jié)構(gòu)通過(guò)氟的取代和高度共價(jià)的Mo-O鍵得到穩(wěn)定，而電荷則主要通過(guò)O^2-/O^n-（n<2）陰離子氧化還原來(lái)補(bǔ)償。由于每式3.8個(gè)Li⁺的空前脫/嵌水平，該化合物提供了438 mAh g^-1的可逆容量，這在嵌入型正極材料中處于最高水平。

此外，與傳統(tǒng)超高鋰化合物的純鋰構(gòu)型中不穩(wěn)定的陰離子氧化反應(yīng)相反，作者揭示了Li_4+xMoO₅F_x中O-Li₆離子的過(guò)度氧化被氟化的”還原效應(yīng) “所抑制，它降低了O-Li₆離子的氧化狀態(tài)并使O^2-/O^n-反應(yīng)成為可能。

圖2. Li_4+xMoO₅F_x（x=1，2和3）的電化學(xué)性能

另外，雖然RIXS揭示了可逆的氧氧化還原反應(yīng)的明顯特征，但DEMS結(jié)果顯示只有可忽略不計(jì)的O₂釋放。作者認(rèn)為這與Mo基無(wú)序巖鹽體系和非常高的氟化水平有關(guān)。這一發(fā)現(xiàn)為突破目前鋰離子電池系統(tǒng)的容量限制提供了機(jī)會(huì)，將電化學(xué)活性正極材料圖擴(kuò)展到超高鋰范疇，并且F-離子替代的策略可以應(yīng)用于設(shè)計(jì)在反復(fù)鋰脫/嵌中具有穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的正極材料。

圖3. 循環(huán)時(shí)的相和結(jié)構(gòu)演變

Fluorinated Rocksalt Cathode with Ultra-high Active Li Content for Lithium-ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202212471

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