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Nature子刊：利用AIMD模擬，揭示納米限制促進CO2在超臨界水中的反應(yīng)

在極端壓力-溫度條件下，水中CO₂的反應(yīng)對地表以下的碳儲存和運輸以及對大氣中的碳收支有重要影響。以往的研究主要集中在體相中的CO₂(aq)溶液，對地下水溶液的研究往往局限于納米尺度，因為納米約束和固液界面可能會嚴(yán)重影響化學(xué)形態(tài)和反應(yīng)機理，目前很少有人在分子尺度上對其進行探究。

基于此，香港科技大學(xué)潘鼎課題組應(yīng)用廣泛的從頭算分子動力學(xué)模擬來研究在10 GPa和1000~1400 K下被石墨烯和斯石英(SiO₂)納米約束的CO₂水溶液。

研究人與比較了納米約束下的CO₂(aq)反應(yīng)和體相溶液中的CO₂(aq)反應(yīng)，并研究了約束壁和約束溶液之間弱的和強的相互作用如何影響化學(xué)形態(tài)和反應(yīng)機理。盡管迄今為止在地球深處還沒有發(fā)現(xiàn)石墨烯，但它可以與斯石英進行很好的比較；在石墨烯約束條件下，石墨烯與溶液之間沒有化學(xué)反應(yīng)，而斯石英中的懸浮原子則主動參與水相碳反應(yīng)，因此研究人員可以比較有界面化學(xué)和無界面化學(xué)的空間約束效應(yīng)。

研究人員進行了長時間的AIMD模擬，研究了石墨烯和斯石英在10 GPa和1000~1400 K下納米碳溶液的化學(xué)反應(yīng)和形態(tài)。

實驗結(jié)果顯示，石墨烯納米限制促進了CO₂(aq)的反應(yīng)，當(dāng)石墨烯被斯石英取代時，較少的CO₂(aq)發(fā)生反應(yīng)；接觸斯石英(100)表面會使溶液變得更酸，從而改變化學(xué)平衡，并且斯石英表面還通過吸附HCO₃^–和H⁺催化CO₂(aq)反應(yīng)。

該項研究揭示了通過礦物碳酸化儲存CO₂的原子機制，CO₂在納米約束水中反應(yīng)更多，有利于CO₂礦化。

Nanoconfinement Facilitates Reactions of Carbon Dioxide in Supercritical Water. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33696-w

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