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共價鍵合陶瓷，如氮化硅（Si₃N₄），具有優異的機械、化學和物理性能，具有高耐溫性、極佳的硬度、耐磨性和耐腐蝕性、相對較高的導熱性和絕緣性。這些特性使陶瓷適用于電子包裝中的高溫結構材料、切割工具、軸承和基材等應用。

然而，陶瓷往往很脆，以至于即使是微小的裂縫也可能導致失效，而沒有觀察到的塑性變形。這個問題嚴重限制了陶瓷的適用性。機理上，由于共價鍵的強定向特性，共價鍵陶瓷的局部塑性變形通常是通過鍵斷裂機制引起的。不幸的是，這個過程誘導了納米孔的成核、生長和聚合，最終導致脆性斷裂。盡管已有大量的工作致力于通過將微結構與拉長晶粒互鎖或設計層合結構來增韌共價鍵陶瓷，并觀察到非晶態陶瓷具有一定的可變形性，但由于共價鍵固有的強定向特性，共價鍵結晶可變形陶瓷尚未實現。因此，實現共價鍵合晶體陶瓷的塑性變形性一直是一項長期而關鍵的挑戰。

近日，清華大學Jie Zhang, Guanghua Liu, Wei Cui（共同一作）和國家自然科學基金委員會工程與材料科學部陳克新（通訊作者）等人在Science上發表文章，Plastic deformation in silicon nitride ceramics via bond switching at coherent interfaces，通過共格界面的鍵切換實現了氮化硅陶瓷的塑性變形。

從理論上講，如果共價鍵中的鍵斷裂體積很小，并且新鍵形成立即愈合，則可以在共價鍵陶瓷中實現宏觀塑性變形，作者在本文中將其定義為鍵切換。從這個意義上講，局部原子重排的能壘需要更低，以便相對輕松地將一種鍵合結構過渡到另一種鍵合結構，同時，滑移平面兩側的晶格必須具有大致相同的單位原子距離，以確保晶體陶瓷中的連續原子平移。因此，具有共格界面的雙相結構可以滿足這些要求，并通過共價鍵合結晶陶瓷中鍵切換實現相變介導的塑性變形。

作者在Si₃N₄中演示了這種設計策略，Si₃N₄是一種具有廣泛興趣的典型共價鍵合結晶陶瓷。在正常情況下，Si₃N₄有兩相，α相和β相。這兩相具有相似的六邊形晶格結構，由角共享[SiN₄]四面體組成，也就是說，它們的晶格常數沿a方向幾乎相同，但沿c方向不同，α的晶格常數是β的兩倍。這種晶體結構允許Si₃N₄在晶體中具有共格相界面。

有鑒于此，作者設計了一種具有共格界面的雙相α/β-Si₃N₄陶瓷，這種結構允許在力加載過程中進行兩個滑動和兩相轉換步驟，避免了傳統的粘結斷裂和材料斷裂趨勢。連續鍵切換在共格界面上實現，這有利于應力誘導相變，最終產生塑性變形能力。如果這種機制適用于其他陶瓷，那么它可能是一種使它們更具可塑性的方法。

圖1. 具有共格界面的雙相α/β-Si₃N₄陶瓷的微觀結構

圖2. 具有不同共格界面比例（占界面總長度的比例）的多晶Si₃N₄納米柱的力學行為

圖3. Si₃N₄樣品在高壓壓縮期間的相含量變化

圖4. 原位TEM揭示的具有代表性的β→α相變換事件

圖5. β→α相變通路的密度泛函理論計算

文獻信息

Zhang et al., Plastic deformation in silicon nitride ceramics via bond switching at coherent interfaces. Science 378, 371-376 (2022)

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abq7490

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