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成果介紹

穩定的催化劑對于解決能源和環境挑戰至關重要，特別是在惡劣環境下的應用(例如，高溫、氧化氣氛和蒸汽環境)。在這種條件下，負載型金屬催化劑會因燒結而失活——在燒結過程中，最初的小納米顆粒會成長為更大的顆粒，活性表面積減小。然而，通常用于穩定催化劑的策略可能會導致性能下降。

斯坦福大學Matteo Cargnello等人報道了一種穩定催化劑的策略，通過在單獨制備的浸漬鉑納米顆粒的多孔有機框架中沉積氧化鋁前驅體，從而形成了氧化鋁框架內封裝的鉑納米顆粒，以此來穩定催化劑。這類催化劑在800°C、存在氧氣和蒸汽下仍未發生燒結現象，相比之下，傳統催化劑在此條件下的燒結程度很大。

更有趣的是，這類經過穩定化處理的催化劑表現出相似的反應速率。此外，將這種方法擴展到Pd-Pt雙金屬催化劑上，可以在高達1100°C的溫度、存在空氣和蒸汽的條件下避免顆粒發生燒結。因此，該策略可廣泛應用于其他金屬和金屬氧化物等催化劑，以避免材料發生燒結而失活。

相關工作以Templated encapsulation of platinum-based catalysts promotes high-temperature stability to 1,100°C為題在Nature Materials上發表論文。

圖文介紹

圖1.?封裝型催化劑的合成與表征

采用模板法制備了封裝型催化劑，首先通過濕浸漬法將合成的Pt納米粒子(尺寸為3.8±0.6 nm)沉積到單獨制備的多孔聚合物(多孔有機框架(POF))上。這一過程將在POF表面均勻分布Pt納米粒子。通過將Pt/POF樣品引入新的聚合物生長溶液，Pt納米粒子被封裝在額外的POF層中，得到Pt@POF。這通過TEM圖像及其粒度分布分析進行證明，在整個合成過程中納米粒子的尺寸保持不變。最后，通過氧化鋁前驅體滲透到聚合物的孔隙中，并隨后通過煅燒去除聚合物，將Pt@POF樣品轉化為Pt@Al₂O₃催化劑。在600°C的煅燒過程中沒有發現任何的Pt納米粒子發生燒結。HAADF-STEM圖像顯示，超細的Pt納米粒子均勻分散在多孔氧化鋁顆粒中。

表1 結構表征數據

圖2. 封裝型催化劑的催化活性和結構表征及其與負載型催化劑的比較

采用丙烯完全氧化作為模型反應，評估了其催化活性和穩定性。以含有低濃度(0.15 vol.%)的丙烯，3 vol.%氧氣和5vol.%蒸汽作為反應氣流，在制備好的Pt@Al₂O₃和Pt/Al₂O₃催化劑中，可以看到丙烯在215℃左右的反應流中完全轉化。當催化劑在800℃的反應混合物中老化2小時后，兩種催化劑表現出截然不同的性能。Pt@Al₂O₃-800的活性與制備好的催化劑相似，這可以從達到完全丙烯轉化所需的<3℃的溫度差異中得到證明。相比之下， Pt/Al₂O₃-800樣品表現出明顯的活性喪失，其轉化溫度升高了35°C。

假設Pt/Al₂O₃-800在氧化條件下老化時活性的喪失是由于Pt燒結造成的。HAADF-STEM表征表明，Pt納米粒子的平均尺寸從3.8 nm(老化前)增加到17.2 nm(老化后)，清晰可見>100 nm的顆粒。這一變化相當于損失了78%的Pt表面積，這也解釋了Pt催化活性的大幅下降。與Pt/Al₂O₃不同的是，Pt@Al₂O₃樣品顯示，在800°C老化后，整個催化劑中仍然存在小顆粒，粒徑分布發生了細微變化。

圖3. 燒結阻抗的理論模型與進一步的穩定性試驗

圖4. 擴展到Pt-Pd催化劑及其在1100°C下的穩定性論證

進一步試圖通過在催化劑中添加Pd來進一步提高催化劑的熱穩定性，眾所周知，Pd可以降低PtO₂的揮發性。在此制備了Pd/Pt原子比為1:1的3.5 nm的Pd-Pt雙金屬納米粒子。類似地，將PdPt@Al₂O₃置于800℃進行老化，得到PdPt@Al₂O₃-800，可以看出其活性與新鮮制備的催化劑相似。

文獻信息

Templated encapsulation of platinum-based catalysts promotes high-temperature stability to 1,100°C，Nature Materials，2022.

https://www.nature.com/articles/s41563-022-01376-1

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