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1. Adv. Mater.：揭示機理助力制備位點明確的無金屬催化劑

由于金屬儲量有限，科學家致力于探索基于碳材料的高性能無金屬催化劑，以解決與環境相關的問題。摻雜會在表面形成不均勻的電荷分布，這是提高催化性能的有效途徑。然而，傳統碳材料中的摻雜位置很難控制，從而阻礙了其發展。基于此，中科院過程工程研究所王丹研究員和楊乃亮研究員、北京科技大學于然波教授（共同通訊作者）等人報道了利用石墨炔（GDY）中獨特的sp-C的優勢，原位定義了一種新的sp雜化氮（sp-N）的N摻雜構型，在氧還原反應（ORR）中實現了與Pt相當的催化活性。

然而，該過程的反應中間體從未被捕獲，不僅阻礙了對反應機理的理解，而且阻礙了無金屬催化劑的精確合成。作者首次實現了類中間體分子的制備，并通過周環反應最終獲得了摻雜sp-N的GDY。此外，與其他N構型摻雜的GDY相比，sp-N原子在CO₂選擇性還原為CH₄方面表現出優異的能力。

研究發現，由于sp-N引入了獨特的電子結構，設計的sp-N GDY在CO₂電還原生成CH₄方面表現出更高的催化活性，更有利于穩定中間體。該工作將為碳材料中的定點摻雜以及理解摻雜構型與催化選擇性之間的關系提供新的見解，有助于指導目標產品的先進無金屬催化劑的設計。

V-Doped Cu₂Se Hierarchical Nanotubes Enabling Flow-Cell CO₂ Electroreduction to Ethanol with High Efficiency and Selectivity. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202207691.

https://doi.org/10.1002/adma.202207691.

2. J. Am. Chem. Soc.：單原子工程助力可再充電Na-S電池

由于可再充電Na-S電池具有相當高的能量密度、豐富的元素和低廉的成本，因此其發展前景非常廣闊，但同時也面臨S物種氧化還原動力學遲緩、多硫化物穿梭效應以及Na枝晶生長等問題。根據理論指導預測，稀土金屬釔（Y）-N₄單元被作為一個有利的Janus位點，用于多硫化物的電催化轉化，以及可逆均勻Na沉積。基于此，清華大學李亞棟院士和王定勝副教授、中科院福建物質結構研究所溫珍海研究員（共同通訊作者）等人報道了一種利用金屬-有機骨架（MOF）制備單原子雜化物，其中Y單原子被納入氮摻雜的菱形十二面體碳主體（Y SAs/NC），它具有良好的親Na和S性Janus特性。

密度泛函理論（DFT）計算預測，YN₄/C可以降低Na₂S分解勢壘，顯示出聚砜（Na₂S₆）的強大吸收能量，并提供有效的親Na位點，以促進均勻Na形核。作者設計并合成了Y單原子加入到摻氮化碳多面體（Y SAs/NC）中，以構建Y SAs/NC-S||Y SAs/NC Na全電池，該電池具有高容量（822 mAh g^-1）、優異的倍率能力和循環耐久性（在5 A g^-1下進行1000次循環后容量保持率為97.5%）。

結合機理研究進一步表明，Y原子位點可以電催化S₈還原為最終產物Na₂S，加速反應動力學，有效緩解“穿梭效應”，并在高電流密度下表現穩定的循環。此外，作者制備了6 cm×6 cm的柔性Na-S袋式電池，具有穩定的循環性能，顯示了Y SAs/NC在Na-S電池中的潛在應用價值，同時為未來在儲能或動力電池中應用Na-S全電池的開發提供了線索。

Single-Atom Yttrium Engineering Janus Electrode for Rechargeable Na-S Batteries. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c07655.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c07655.

3. Angew. Chem. Int. Ed.：NiCoFe-HO@NiCoLDH YSMRs助力OER

探索地球資源豐富且高效的析氧反應（OER）電催化劑是可持續能源儲存和轉換裝置的關鍵。然而，由于陽極發生的OER涉及復雜的四-電子轉移過程，導致反應動力學緩慢，需開發一種低成本、高性能的OER電催化劑，從而推動電解水制氫技術的發展?；诖?，北京化工大學于樂教授和南洋理工大學樓雄文教授（共同通訊作者）等人報道了一種新型的MOF介導策略，用于制備具有蛋黃-殼結構的OER電催化劑（NiCoFe-HO@NiCoLDH YSMRs）。

首先以MIL-88A（含Fe MOF）微棒為前驅體，通過轉化反應獲得Co-FeLDH@分子篩咪唑鹽骨架-67（ZIF-67）（記為CoFe-LDH@ZIF-67）YSMRs。2-甲基咪唑溶液中Co²⁺離子的存在導致MIL-88A相演化為Co-Fe LDH，同時ZIF-67顆粒在新形成的最外層周圍自組裝。此外，這種自組裝策略可以擴展到生產ZnFe-LDH@ZIF-8 YSMRs和Zn-Co-Fe氫（氧）化物@Zn-CoZIF核-殼微棒（記為ZnCoFe-HO@ZnCo-ZIF CSMRs）。然后，Ni²⁺離子和CoFe-LDH@ZIF-67 YSMRs進一步導致ZIF層轉變為圍繞內部Ni-Co-Fe氫（氧）化物微棒形成的互連NiCo-LDH納米籠NiCoFe-HO@NiCo-LDH YSMRs。

具有相互連接的NiCo-LDH納米籠，通過毛細管效應可以加強質量傳輸。Ni-Co-Fe氫（氧）化物中的Ni和Co物種改變了內部Fe元素的化學環境，從而加速OER并抑制活性物種的溶解。作為OER的電催化劑NiCoFe-HO@NiCo-LDH YSMRs僅需278 mV的低過電位，以提供10 mA cm-2的電流密度，具有49.7 mV dec^-1的小Tafel斜率，在堿性介質中具有良好的穩定性。

Construction of Ni-Co-Fe Hydr(oxy)oxide@Ni-Co Layered Double Hydroxide Yolk-shelled Microrods for Enhanced Oxygen Evolution. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202213049.

https://doi.org/10.1002/anie.202213049.

4. Nat. Commun.：能量轉換效率接近20%！Cu-Sn電催化劑助力太陽能CO₂還原

經錫（Sn）改性的銅（Cu）基催化劑已被證明對二氧化碳（CO₂）電還原為一氧化碳（CO）具有選擇性，但是這種催化劑需要精確控制Sn的負載量?；诖?，瑞士洛桑聯邦理工學院Michael Gr?tzel和Jing Gao、西安交通大學任丹研究員（共同通訊作者）等人報道了一種銅/氧化錫（Cu/SnO₂）催化劑，其中SnO2物種是通過CuO基底和濺射Sn粒子之間的自發交換反應（SER）形成的。

盡管X射線光電子能譜（XPS）和Pb下電位沉積（Pb UPD）證明了其富含Sn的性質，但Cu-SnO₂ _SER幾乎實現了只生產CO，Sn覆蓋層的厚度從40到160 nm不等。利用X射線吸收光譜（XAS）、電化學分析和CO吸附/剝離實驗，作者發現Cu調節的SnO₂ _SER位點具有形成C-bound*CO物種的合適結合，從而使其具有生成CO的選擇性和活性。

最后，作者將III-V InGaP₂/InGaAs/Ge三結太陽能電池直接連接到定制的雙電極流電解槽，在模擬標準空氣質量1.5全球照度下，設定了19.9%的新基準太陽能-化學能轉換效率，對CO的法拉第效率（FE）為98.9%，創造了太陽能到CO能量轉換效率的新紀錄。

Solar reduction of carbon dioxide on copper-tin electrocatalysts with energy conversion efficiency near 20%. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-33049-7.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33049-7.

5. Sci. Adv.：MOFs中構建模擬酶的納米孔用于催化

研究人員正在努力在非均相催化劑中構建人工納米袋，以實現傳統非均相催化劑上難以實現的具有挑戰性的反應?；诖?，國家納米科學中心唐智勇研究員和李國棟研究員（共同通訊作者）等人報道了通過將鋯節點與對苯二甲酸（BDC）配體和單羧酸調節劑（包括甲酸（FC）、乙酸（AC）或三氟乙酸（TFA））結合，在典型UiO-66內制備酶模擬納米袋。

在文中，作者選擇含有多種調節劑的對苯二甲酸鋯UiO-66，以研究立體化學環境對其催化活性的影響，因為UiO-66具有與苯二甲酸（BDC）連接劑的高配位數，并且對連接劑缺乏具有顯著的耐受性，而不會破壞整個支架結構。以異丙醇催化乙酰丙酸烷基轉移氫化生成增值γ-戊內酯（GVL）為目標，作者通過引入單羧酸甲酸（FC）、乙酸（AC）或三氟乙酸（TFA）調節劑（命名為UiO-66FC、UiO-66AC或UiO-66TFA）在UiO-66內部構建了底物結合納米囊。

更重要的是，有機配體的變構效應和UiO-66納米孔內的多重弱相互作用使其催化性能得到了很大的提高。其中，UiO-66FC的催化活性約為UiO-66的30倍，也優于最先進的多相催化劑。與關于金屬位點改變活性的吸/給電子效應的普遍共識不同，這種改進主要源于納米袋中調節劑的構象變化，以幫助在鋯位形成速率決定的六元環中間產物，該六元環由范德華力相互作用穩定。

Creating enzyme-mimicking nanopockets in metal-organic frameworks for catalysis. Sci. Adv., 2022, DOI: 10.1126/sciadv.add5678.

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add5678.

6.?Sci. Adv.：酶模擬單Fe-N₃原子催化劑助力氧化合成腈

難降解C-C鍵的裂解和功能化極具挑戰性，但對于原料化學品的增值轉化是一個非常有力的工具?；诖?，中南民族大學張澤會教授和中科院大連化學物理研究所戴文研究員（共同通訊作者）等人制備了一種含鐵（III）氮化物（FeN₃）基序的酶模擬Fe單原子催化劑（FeN₃-SAC），發現其對仲醇和酮中C-C鍵的裂解和氰化具有穩定性。

以氧氣（O₂）為氧化劑，氨（NH₃）為氮源，通過FeN₃-SAC催化仲醇和酮中C-C鍵的裂解和氰化生成丁腈是一種通用、高效和實用的方法。此外，通過各種官能團，可以獲得較高的腈類化合物收率。所制備的FeN₃-SAC具有高類酶活性，并且能夠在室溫下生成氧到超氧自由基，而通常報道的含FeN₄基序的FeN₄-SAC是不活躍的。

密度泛函理論（DFT）計算表明，FeN₃-SAC的氧活化活化能和腈形成速率決定步驟的活化能低于FeN₄-SAC。此外，DFT計算也解釋了催化劑對腈的高選擇性。由于缺乏貴金屬、有毒溶劑和試劑，并且使用O₂和NH₃作為氧化劑和氮源，H₂O是唯一的副產品，因此該催化劑比以往任何報告的系統更適合通過1, 2-二醇、仲醇和酮的氧化裂解來合成腈。

An enzyme-mimic single Fe-N₃ atom catalyst for the oxidative synthesis of nitriles via C-C bond cleavage strategy. Sci. Adv., 2022, DOI: 10.1126/sciadv.add1267.

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add1267.

7. Appl. Catal. B Environ.：Ru₁-Pt₃Ni/NiF用于EOR制氫

由于陽極析氧反應（OER）動力學緩慢，過電位高，阻礙了水裂解的大規模應用。近年來，陽極替代策略在改善反應動力學和降低過電位方面顯示出良好的應用前景?；诖?，四川大學岳海榮教授（通訊作者）等人報道了一種自發電偶還原策略，并成功合成了單分散Ru錨定泡沫鎳負載（NiF）的多孔Pt₃Ni合金上（Ru₁-Pt₃Ni/NiF），用于乙醇氧化反應（EOR）。

電化學測試表明，Ru₁-Pt₃Ni/NiF在堿性介質中具有較高的EOR活性和選擇性，并且在EOR中僅檢測到乙酸鹽。密度泛函理論（DFT）計算表明，Ru的引入可以顯著降低吸附羥基的吉布斯形成能，減弱催化劑對乙酸的吸附，從而提高乙醇氧化活性和乙酸的選擇性。

當Ru₁-Pt₃Ni/NiF在乙醇氧化無膜電池（2 M KOH+2 M EtOH）中用作陽極EOR電催化劑時，構建的Ru₁-Pt₃Ni/NiF||Pt₃Ni/NiF電池僅需0.7 V電解電壓即可達到125 mA cm^-2陰極電流密度，耗電量為19.24 kWh kg_H2^-1，同時制氫法拉第效率（FE）達到94%。該工作為高純度氫氣發電提供了一個低成本和節能的戰略，為可再生能源的電能利用開辟了新的機會。

Membrane-free pure H₂ production over single dispersed Ru-anchored Pt3Ni alloys via coupling ethanol selective electrooxidation. Appl. Catal. B Environ., 2022, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.122065.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122065.

8. Small：g-C₃N₄/Bi/CDs助力CO₂光還原

鑒于在新的發展理念下實現碳中和目標的重要性，合成高效、經濟、穩定的光催化劑一直是可持續光催化CO₂還原反應（CRR）的優先事項。從根本上講，界面電荷傳輸緩慢和產品選擇性差仍是CRR進程中的一個挑戰?；诖?，鄭州大學薛超副教授和電子科技大學董帆教授（共同通訊作者）等人報道了在等離子體輔助光催化CRR中高密度單分散Bi/碳點（CDs）和超薄石墨相氮化碳（g-C₃N₄）納米網之間的協同效應。

通過CDs的精確原位限制效應，高密度單分散0D Bi團簇均勻地錨定在2D超薄g-C₃N₄納米表面。優化后的0D/2D g-C₃N₄/Bi/CDs異質結在沒有任何犧牲劑的情況下，有效產率為22.7 umoL g^-1，CO₂光還原為CO的選擇性高達98%。具有LSPR效應的等離子體雙團簇位點不僅可以捕獲入射光并產生激發的熱電荷載流子，還可以增強g-C₃N₄納米的導電性。

同時，內置電場驅動力將等離子體Bi簇和g-C₃N₄光敏單元的定向注入光生電子調到相鄰的CDs儲層，從而促進CRR過程中的快速分離和定向轉移。此外，原位光譜和密度泛函理論（DFT）計算結果有力地闡明了電荷轉移介導的過程和等離子體輔助的CRR途徑。該工作揭示了等離子體輔助光催化反應的機理，為設計高效的等離子體光催化劑提供了途徑。

Carbon Dots Mediated In Situ Confined Growth of Bi Clusters on g-C₃N₄ Nanomeshes for Boosting Plasma-Assisted Photoreduction of CO₂. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202204154.

https://doi.org/10.1002/smll.202204154.

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