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由于可再充電Na-S電池具有相當(dāng)高的能量密度、豐富的元素和低廉的成本，因此其發(fā)展前景非常廣闊，但同時(shí)也面臨S物種氧化還原動(dòng)力學(xué)遲緩、多硫化物穿梭效應(yīng)以及Na枝晶生長等問題。根據(jù)理論指導(dǎo)預(yù)測，稀土金屬釔（Y）-N₄單元被作為一個(gè)有利的Janus位點(diǎn)，用于多硫化物的電催化轉(zhuǎn)化，以及可逆均勻Na沉積。

基于此，清華大學(xué)李亞棟院士和王定勝副教授、中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所溫珍海研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種利用金屬-有機(jī)骨架（MOF）制備單原子雜化物，其中Y單原子被納入氮摻雜的菱形十二面體碳主體（Y SAs/NC），它具有良好的親Na和S性Janus特性。

密度泛函理論（DFT）計(jì)算預(yù)測，YN₄/C可以降低Na₂S分解勢壘，顯示出聚砜（Na₂S₆）的強(qiáng)大吸收能量，并提供有效的親Na位點(diǎn)，以促進(jìn)均勻Na形核。作者設(shè)計(jì)并合成了Y單原子加入到摻氮化碳多面體（Y SAs/NC）中，以構(gòu)建Y SAs/NC-S||Y SAs/NC Na全電池，該電池具有高容量（822 mAh g^-1）、優(yōu)異的倍率能力和循環(huán)耐久性（在5 A g^-1下進(jìn)行1000次循環(huán)后容量保持率為97.5%）。

結(jié)合機(jī)理研究進(jìn)一步表明，Y原子位點(diǎn)可以電催化S₈還原為最終產(chǎn)物Na₂S，加速反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，有效緩解“穿梭效應(yīng)”，并在高電流密度下表現(xiàn)穩(wěn)定的循環(huán)。此外，作者制備了6 cm×6 cm的柔性Na-S袋式電池，具有穩(wěn)定的循環(huán)性能，顯示了Y SAs/NC在Na-S電池中的潛在應(yīng)用價(jià)值，同時(shí)為未來在儲(chǔ)能或動(dòng)力電池中應(yīng)用Na-S全電池的開發(fā)提供了線索。

Single-Atom Yttrium Engineering Janus Electrode for Rechargeable Na-S Batteries. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c07655.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c07655.

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李亞棟&王定勝&溫珍海JACS：單原子工程助力可再充電Na-S電池

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