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1. ACS Nano：單層/少層正極納米顆粒涂層實現高性能全固態電池

8篇電池頂刊：黃云輝、孟穎、李巨、伽龍、宮勇吉、張寧、陳政、李和興、劉翔鵬等成果！

由硫代磷酸鋰超離子固體電解質（SE）和高容量正極活性材料（CAM）組成的體型固態電池（SSBs）最近因其在下一代電化學儲能中的潛在應用而備受關注。然而，這種電池系統中關鍵部件之間的兼容性問題難以克服。

卡爾斯魯厄理工學院Yuan Ma、Yushu Tang、Torsten Brezesinski等報告了一種保護性的正極涂層，它可以大大減少電池運行過程中CAM和SE之間有害的副反應的發生率。

圖1 涂層示意及表征

具體而言，這項工作采用預制的HfO₂納米顆粒作為層狀富鎳氧化物CAM，LiNi_0.85Co_0.1Mn_0.05O₂（NCM85）的二級顆粒涂層來進行演示。與以前的NP涂層不同，作者采用優化的濕化學路線，將分散在溶液中的納米顆粒（NPs）作為涂層材料，采用適當的溶劑進行的表面穩定化減輕了顆粒聚集的問題，并允許單個納米顆粒在CAM表面均勻沉積。結果電化學測試表明，與沒有涂層的材料相比，采用涂層材料的硫代磷酸鹽基固態電池在比容量、容量保持率和庫侖效率方面都有改善。

圖2 電化學性能

研究顯示，在循環之前、期間和之后對正極進行的補充表征表明，保護性涂層不僅抑制了界面副反應，而且還抑制了顆粒破裂和產氣，從而提高了正極結構/形態和CAM-SE界面的穩定性。該涂層材料還與高負載正極和玻璃狀1.5Li₂S-0.5P₂S₅-LiI固態電解質結合后進行了測試，結果其在45℃下能保持穩定的長期循環運行。雖然提出的結果是令人鼓舞的，但作者相信，通過采用這種通用的表面改性策略和定制涂層化學，可以進一步提高整體性能。

圖3 循環期間的表征

Single- to Few-Layer Nanoparticle Cathode Coating for Thiophosphate-Based All-Solid-State Batteries. ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c07314

2. Carbon Energy：基于三元鋰鹽醚基電解液的高壓鋰金屬電池

電解液和負極/正極之間的電化學穩定的界面對于實現堿金屬電池的循環穩定性至關重要。

德克薩斯大學奧斯汀分校David Mitlin等開發了一種新型高濃三元鹽醚基電解液，它可使具有高質量負載（13.8 mg cm^-2, 2.5 mAh cm^-2）NMC622正極和50 μm鋰負極的鋰金屬電池（LMB）穩定循環。

圖1 全電池電化學性能

具體而言，這種電解液是由LiTFSI、LiDFOB和LiBF₄鋰鹽、1,2-二甲氧基乙烷溶劑，以及5vol%的FEC添加劑組成，被稱為”CETHER-3″。此外，商業碳酸酯電解液和最先進的二元鹽醚基電解液也作為對比進行了測試。結果，采用CETHER-3的全電池的電化學性能在高電壓循環穩定性方面表現出最佳的性能。例如，LiNi_xMn_yCo_1-x-yO₂ (NMC)-鋰金屬電池在4.4V截止電壓下經過430次循環后保持了80%的容量，在4.4V截止電壓下經過100次循環后保持了83%的容量。

圖2 CEI表征

根據密度泛函理論和分子動力學的模擬，這種良好的性能是Li⁺和溶劑/鹽分子之間加強協調的結果。結合先進的表征手段，作者證明采用設計的電解液后形成了更薄更穩定的正極電解質界面相（CEI）和固體電解質界面相（SEI），其中CEI富含硫化鋰（Li₂SO₃），而SEI則富含Li₃N和LiF。在循環過程中，CEI/SEI抑制了正極R-3m層狀近表面結構向無序巖鹽的有害轉化，也抑制了鋰金屬枝晶的生長。因此，這些綜合的實驗和理論發現可能為從根本上改善高壓LMB鋪平道路。

圖3 SEI表征

Concentrated ternary ether electrolyte allows for stable cycling of a lithium metal battery with commercial mass loading high-nickel NMC and thin anodes. Carbon Energy 2022. DOI: 10.1002/cey2.275

3. ACS Energy Lett.：電流大小對鋰金屬在高濃電解液中的電沉積/溶解至關重要

了解鋰金屬的電沉積和溶解機制對于調控下一代電池鋰金屬負極的形態變化是必要的。

日本國立材料研究所Kei Nishikawa、北海道大學Hisayoshi Matsushima等研究了環丁砜基高濃度電解液（HCE）中電沉積鋰的形態及其與電極附近濃度分布的相關性。

圖1 采用HCE的電沉積過程中LiTFSA的濃度分布和枝晶生長

具體而言，這項工作研究了1:2 LiTFSA:SL HCE中與鋰電沉積/電化學溶解相關的離子傳質和沉積形態。研究發現，鋰金屬的電沉積會導致靠近電極表面的未配位溶劑分子的數量增加，體電解液結構的這種差異增強了SL分解反應，并在電沉積的鋰金屬上形成SEI層。因此，在該電解液中需要較低的電流密度。電化學溶解則會導致靠近電極表面的LiTFSA濃度增加，并產生過飽和狀態，從而導致粘度增加，電導率降低，造成電池電壓發散。這種行為表明，大電流是HCE的一個關鍵問題，即使電池單元的電極距離非常小。

圖2 在HCE中鋰金屬電化學溶解過程中LiTFSA濃度分布的演化

電沉積和電化學溶解行為都表明1.0 mAcm^?2的低電流密度對于HCE體系是最佳的。一些稀釋劑可能有助于克服這一困難，但并非每種稀釋劑都能提高鋰金屬負極的循環性能。選擇合適的稀釋劑溶劑對于增強鋰金屬負極是必不可少的，因此，一些稀釋劑對HCE的影響是作者的下一個研究目標。此外，根據靠近電極表面的濃度分布，作者使用干涉測量法估算了表觀擴散系數和輸運數，該技術能深入了解電池電解液中的離子傳質以及電沉積金屬的形態變化與離子傳質之間的關系，這將有助于設計下一代電池的金屬電極和電解液之間的界面。

圖3 在HCE中鋰金屬電化學溶解過程中Li⁺溶劑化結構的時間轉變

Mass Transfer during Electrodeposition and Dissolution of Li Metal within Highly Concentrated Electrolytes. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02120

4. 張寧EnSM：水合有機電解液設計使Zn//Zn電池循環超4200小時！

可充鋅電池在大規模儲能應用中具有巨大的前景，但其可逆性受到非致密和樹枝狀鋅沉積以及常規電解液中界面寄生反應的限制。

河北大學張寧等報告了一種本質安全的、稀釋的、含水的有機電解液，該電解液通過將水合Zn(BF₄)₂鹽與磷酸三甲酯（TMP）溶劑結合，可用于高可逆的鋅電池，無需高濃度電解液策略。

圖1 電解液表征

所配制的1 M-Zn(BF₄)₂/TMP電解液具有H₂O貧乏的Zn²⁺溶劑化殼，即使在使用無壓電解池時也能在高面容量（5和10 mAh cm^-2）下，實現緊湊、無枝晶和無腐蝕的Zn電沉積。此外，該電解液不僅具有高電導率（8.67 mS cm^-1）和擴大的電壓窗口（與Zn²⁺/Zn相比可達3 V），而且還能促進鋅負極上保護性ZnF₂-Zn₃(PO4)₂富集界面相的原位形成。

圖2 半電池性能

受益于這些協同效應，Zn電極表現出顯著的電化學性能，在Zn/Cu電池（1 mA cm^-2, 1 mAh cm^-2）中，Zn電極表現出了Zn沉積/剝離的高可逆性，在600次循環中CE為99.5%，在Zn//Zn電池中保持了4200小時以上的長期耐久性。此外，具有低水活性的水合有機電解液抑制了氧化釩正極的溶解，因此賦予了Zn//V₂O₅·nH₂O全電池的穩定運行。總之，這項工作拓寬了鋅電池的電解液視野，為探索金屬電池的先進電解液提供了新的見解。

圖3 全電池性能

Zn metal anodes stabilized by an intrinsically safe, dilute, and hydrous organic electrolyte. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.10.043

5. 黃云輝/李巨/伽龍EES：可拉伸隔膜/集流體復合材料，確保電池安全！

安全是高能量密度電池最關心的問題。華中科技大學黃云輝、麻省理工學院李巨、同濟大學伽龍等展示了如何通過設計一種高度可變形的隔膜/集流體（SCC）復合材料結構來減輕機械濫用引起的短路，該復合材料包裹著斷裂邊緣，并在穿透時對其進行電子絕緣。

圖1 高延展SCC工作原理說明

具體而言，這項工作報告了輥對輥加工金屬化塑料SCC的進展，其中在6 μm聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）襯底上沉積750 nm厚的納米晶鋁可替代14 μm鋁箔，以作為可充鋰離子電池（LIB）的集流體（CC）。研究顯示，與最先進的14 μm Al CC相比，Al-PET SCC的機械和電氣性能以及電池性能具有高度競爭力，同時重量減少了70.4%，體積減少了46.4%。

圖2 Al-PET SCC的電性能和電池性能

更重要的是，Al-PET SCC在充滿電的小型軟包電池的刺穿和沖擊試驗中有效抑制了熱失控事件。安全性的提高是由于PET比鋁和正極具有更好的機械延展性，因此在穿透過程中，絕緣PET可以在斷裂邊緣周圍延伸并隔離，正極可以自動分層并與外部電路絕緣，從而防止短路引起的熱失控。展望未來，仍需在科學和技術上解決幾個關鍵問題，包括（a）如何消除工藝缺陷并進一步提高沉積Al膜的導電性；（b）如何進一步降低薄層電阻以實現快速充電；（c）如何進一步改善Al和聚合物基底之間的界面結合，以避免在高腐蝕性電解液中老化過程中的分層/降解；以及（d）在正極和負極CC中可同時集成哪些其他新功能。

圖3 Al-PET SCC可抑制針刺穿透試驗中的短路和溫度升高

Stretchable Separator/Current Collector Composite for Superior Battery Safety. Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/d2ee01793h

6. 孟穎/陳政等AM：采用液化氣體電解液實現-70至60℃超寬溫電池！

鋰/氟化碳（Li/CF_x）在不需要充電的高能量密度初級儲能系統中很有前景。盡管Li/CF_x在環境條件下表現出高能量密度（>2100 Wh kg^-1），但在零下溫度下實現如此高的能量密度仍然是一個挑戰，特別是在高電流密度下。

加州大學圣地亞哥分校孟穎、陳政、Weikang Li等報道了一種基于低熔點二甲醚（Me₂O）和碳酸丙烯酯(PC)的具有陰離子對溶劑化結構的液化氣體電解液(LGE)，其具有低熔點（-141℃）和低粘度（0.12 mPa×S，20℃），促使了-70至60℃之間的高離子傳導率（>3.5 mS cm^-1）。

圖1 配制電解液和參考電解液的拉曼光譜和模擬結果

具體而言，這里配置了1 M LiBF₄-Me2O-PC電解液以改善Li/CF_x原電池隨溫度和倍率變化的性能。優化后的電解液在-70至60℃的寬溫度范圍內表現出>3.5 mS cm-1的離子傳導性。拉曼、MD和DFT模擬表明，所配制的電解液具有陰離子配對溶劑化的特點，其中主要的Me₂O分子與Li⁺的親和力較弱，通過影響脫溶溶劑化過程而保持快速的傳輸，從而促進了倍率能力和低溫運行。

圖2 CF_x在不同電解液中的電化學性能

因此，電解液的快速傳輸和陰離子配對溶劑化結構帶來了低溫下電荷傳輸阻力的降低，這導致了Li/CF_x電池性能的顯著增強（1690 Wh kg^-1, -60 ℃; 1172 Wh kg^-1, -70 ℃，基于活性材料）。即使利用50 mg cm^-2的負載電極，Li/CF_x在-60℃時仍然顯示出1530 Wh kg^-1。總體而言，這項工作提供了對電解液設計的見解，可能會克服電池在極端環境中的運行限制。

圖3 不同狀態下CF_x的全局和局部XPS分析

Ultra-Low Temperature Li/CFx Batteries Enabled by Fast-transport and Anion-pairing Liquefied Gas Electrolytes. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202207932

7. 李和興/劉翔鵬Nano Energy：4C循環400次，基于電催化劑的高性能鋰硫電池！

鋰硫(Li-S)電池在下一代高能量密度存儲設備中有著巨大的前景，然而，穿梭效應和遲緩的轉換動力學嚴重阻礙了其發展。

上海師范大學李和興、劉翔鵬等選擇了簡便的噴霧干燥策略來構建嵌入介孔碳基質的氮空穴調控的Mo₂N量子點（QMo₂N-V）作為功能性電催化劑，并詳細研究了量子點和空位工程在Li-S化學中的雙重作用。

圖1 材料制備及作用示意

研究顯示，Mo₂N量子點為多硫化物的化學吸附和轉化提供了豐富的活性點。此外，由于局部電子結構的調節，氮空位加強了對多硫化物的親和力，并進一步加速了它們的氧化還原轉化。此外，QMo₂N-V呈現出中空的球形結構，具有良好的導電性，它像微反應器一樣有效地捕獲擴散的多硫化物并促進原位快速反應。

圖2 Li-S電池性能

結果，采用QMo₂N-V隔膜的Li-S電池即使在4 C條件下經過400次循環后仍具有510 mAh g^-1的可逆容量，這表明其具有良好的循環穩定性。此外，在貧電解液條件下（E/S = 5.0 μL mg^-1），8.1 mg cm^-2的高硫負載下實現了高達6.6 mAh cm^-2的面積容量。總的來說，這項工作提出了一個量子點和空位工程的組合策略，以實現快速的多硫化物轉化和持久的循環穩定性，在實用的Li-S電池中顯示出巨大的潛力。

圖3 對多硫化物的吸附與催化轉化

Nitrogen-Vacancy-Regulated Mo2N Quantum Dots Electrocatalyst Enables Fast Polysulfides Redox for High-Energy-Density Lithium-Sulfur Batteries. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107922

8. 北航宮勇吉SusMat：高性能鈉電，可循環1萬次，能量密度達262 Wh/kg!

提高鈦基材料的倍率能力對于發揮其作為鈉離子電池（SIBs）負極材料的潛力至關重要。

北京航空航天大學宮勇吉等通過一步法合成了具有均勻分布超薄碳納米片的錳摻雜鈦酸鈉納米線（Mn-NTO@C），顯示了更高的功率密度。

圖1 材料制備示意

所制備的Mn-NTO@C展示了混合儲能的實現，它協調了擴散控制的行為和贗電容控制的行為。研究發現，Mn雜原子可以提高Na₂Ti₃O₇相在擴展晶格中的比例，促進鈉離子的擴散控制插入/脫出過程。同時，Mn-NTO納米線和碳納米片的混合形態提供了一個促進的結構穩定性。電容分析顯示，Mn-NTO@C通過混合擴散-贗電容控制過程發揮作用，在10 mV s^-1時產生近92%的電容貢獻。

圖2 Mn-NTO@C的電容分析

因此，組裝的Na||Mn-NTO@C半電池在24 A g^-1的極端電流密度下工作良好，循環次數達10000次，容量保持率達95.2%。此外，Mn-NTO@C||Na₃V₂(PO₄)₃(NVP)全電池在20 A g^-1的條件下，在超過10000次的循環中，每循環的衰減量只有0.0015%，全電池的能量密度和功率密度分別達到了262 Wh kg^-1和16.3 kW kg-¹的超高水平。

圖3 Mn-NTO@C||NVP的電化學性能

Sodium titanate nanowires for Na+-based hybrid energy storage with high power density. SusMat 2022. DOI: 10.1002/sus2.95

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