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?南洋理工/蘇科大AM: 半導體-金屬異質界面電荷轉移，調節氫吸附以實現高效析氫催化

設計合成高效穩定的析氫反應(HER)電催化劑對實現氫經濟具有重要意義。調整電催化劑的電子結構對于獲得最佳HER活性至關重要，而界面工程可以誘導異質結構界面中的電子轉移，從而優化HER動力學。

基于此，新加坡南洋理工大學劉彬、蘇州科技大學楊鴻斌和胡芳馨等采用一步熱解法，在N，P共摻雜石墨烯中制備了具有半導體-金屬異質界面的超細RhP₂/Rh納米粒子(RhP₂/Rh@NPG)。

在0.5 M H₂SO₄、1.0 M磷酸鹽緩沖液(PBS)和1.0 M KOH中，電流密度為10 mA cm^-2時，RhP₂/Rh@NPG的HER過電位分別為9 mV、31 mV和21.3 mV；研究人員利用RhP₂/Rh@NPG作為陰極和陽極組裝了一個肼分解電池，在1.0 M KOH+0.1 M N₂H₄混合電解質中，RhP₂/Rh@NPG催化劑僅需要3.1和26.4 mV的過電位就能達到10和50 mA cm^-2的電流密度，并且連續運行24小時后性能僅輕微下降。

電化學表征和第一性原理密度泛函理論(DFT)計算表明，RhP₂/Rh異質界面誘導了金屬Rh向半導體RhP₂的電子轉移，增加了RhP₂中銠原子的電子密度，減弱了RhP₂對氫的吸附，從而加速了HER動力學。此外，界面電子轉移在中性和堿性環境中激活了RhP₂的Rh和P的雙位點協同效應(強共價d-p雜化)，從而促進了界面水分子的重組，加快了HER動力學。

Modulating Hydrogen Adsorption via Charge Transfer at Semiconductor-Metal Heterointerface for Highly Efficient Hydrogen Evolution Catalysis. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202207114

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