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邱博誠ACS Catalysis：變廢為寶：具有MoS2尖端的CdS將塑料光重整為增值化學(xué)品和氫氣

將塑料轉(zhuǎn)化為增值產(chǎn)品為解決環(huán)境問題提供了一個(gè)有前景的方法，同時(shí)為循環(huán)碳經(jīng)濟(jì)提供了推動(dòng)力。與傳統(tǒng)的塑料加工途徑(例如熱解和氣化)相比，光催化塑料氧化與水分解相結(jié)合的光重整策略旨在在溫和條件下實(shí)現(xiàn)塑料轉(zhuǎn)化為增值化學(xué)品，同時(shí)提供氫燃料。

基于此，南京農(nóng)業(yè)大學(xué)邱博誠課題組在水性介質(zhì)中制備出具有MoS₂尖端的CdS納米棒光催化劑，并實(shí)現(xiàn)了將聚酯(例如聚乳酸(PLA)和聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET))重整為聚烯烴(聚乙烯(PE))。

MoS₂的定向生長表明界面S^2-陰離子可以通過MoS₂和CdS中的懸空鍵匹配來共享，這種基于以一維(1D)半導(dǎo)體為末端的異質(zhì)結(jié)構(gòu)有利于通過空間局域化的深能態(tài)來實(shí)現(xiàn)電荷載流子的快速轉(zhuǎn)移和分離。此外，在這種異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，源自受限空穴的離域電子傾向于在MoS₂位點(diǎn)上積累，這有利于水還原成氫。同時(shí)，CdS側(cè)壁上留下的空穴負(fù)責(zé)塑料的氧化。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，基于MoS₂/CdS的光催化體系通過使用預(yù)處理的塑料廢料作為原料進(jìn)行進(jìn)化，成功將聚酯(PLA和PET)轉(zhuǎn)化為聚烯烴(PE)，并且能夠有效產(chǎn)H₂；另一方面，塑料氧化半反應(yīng)是通過光生空穴從CdS轉(zhuǎn)移到塑料基材引發(fā)的，并產(chǎn)生大量的增值羧酸鹽(例如甲酸鹽、乙酸鹽和乙醇酸鹽)和氣態(tài)烷烴(例如，甲烷、乙烷、丙烷和n-戊烷)，這有助于通過環(huán)保和經(jīng)濟(jì)可行的方式回收塑料。

總體而言，光重整策略具有巨大的潛力，不僅可以在減少浪費(fèi)的同時(shí)發(fā)展商品化學(xué)品，還促進(jìn)了塑料升級的進(jìn)一步發(fā)展。

Trash to Treasure: Photoreforming of Plastic Waste into Commodity Chemicals and Hydrogen over MoS₂-Tipped CdS Nanorods. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c03605

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