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利用過量排放的CO₂制備高附加值多碳化合物，被認為是實現“雙碳”路徑的綠色、可行方案，也引起了研究者的廣泛關注。在各種反應路徑中，通過CO₂與甲醇直接耦合制備具有重要工業價值和廣泛用途的碳酸二甲酯（DMC）呈現出極大的潛力。DMC作為一種環境友好的化學品，被廣泛用作為甲基化和羰基化反應的原料，以及制備聚酯材料的重要單體，同時也常作為高性能電池中的電解液被廣泛應用在工業生產中。然而，由于合成路徑較為復雜，中間體眾多，使得對于DMC合成反應機理的認識往往并不明晰，阻礙了人們對高性能DMC合成催化劑的探索與研究。

近日，中國科學技術大學謝毅教授團隊與葉邦角教授團隊合作，以氧化鈰作為模型催化劑，報道了一種基于表面空位簇介導的受阻路易斯酸堿對（FLP）設計，并將其應用在CO₂化學轉化直接合成DMC反應中，實現了100%原子經濟的高效催化反應活性。

通過正電子湮滅和球差矯正透射電鏡，結合X射線光電子能譜和電子順磁共振表征結果，證實了通過還原性氣氛退火處理可以成功制備富含表面FLP位點的氧化鈰催化劑。

通過同步輻射原位紅外傅里葉變換光譜和密度泛函理論計算，首次從原子、分子尺度揭示了氧化鈰表面通過CO₂和甲醇直接合成DMC的熱力學傾向路徑，并找到了整個反應過程中的決速基元反應步驟。

密度泛函理論計算進一步證實了氧化鈰表面FLP位點有利于顯著降低決速步能壘，從而促進反應的進行，最終使得表面富含FLP位點的氧化鈰催化劑得到高達15.3 mmol/g的DMC產率。

這項研究工作提供了一種構建空位簇介導的受阻路易斯酸堿對位點的策略，并開創性的揭示了氧化鈰表面受阻路易斯酸堿位點在促進碳酸二甲酯合成過程中的深入反應機理，為100%原子經濟性合成高附加值長鏈多碳化合物提供了新的認識。

文章鏈接：

https://doi.org/10.1002/anie.202214490

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