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具有高效率和高選擇性的電催化劑，對(duì)于高性能、低成本和可持續(xù)的儲(chǔ)能應(yīng)用是至關(guān)重要的。基于此，澳大利亞格里菲斯大學(xué)張山青教授和上海理工大學(xué)Yuhai Dou（共同通訊作者）等人系統(tǒng)地研究了碳負(fù)載單原子催化劑（SACs）對(duì)氧還原反應(yīng)（ORR）路徑（雙電子，2e^–或四電子，4e^–）的邊緣效應(yīng)，得出了2e^–-ORR在邊緣托管Co-N₄原子位點(diǎn)上進(jìn)行比在基面托管Co-N₄原子位點(diǎn)上進(jìn)行更有利的結(jié)論。作者合成了具有不同邊體積比的Co-SACs，制備的富邊緣Co-N/HPC催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的2e^–-ORR性能，在較寬的電位范圍內(nèi)具有~95%的選擇性。

作者進(jìn)行了DFT計(jì)算，從理論上研究ORR的反應(yīng)能量與錨定位點(diǎn)的局部幾何結(jié)構(gòu)之間的相關(guān)性。基于單層石墨烯缺陷位點(diǎn)上的錨定位置，構(gòu)建了五種類型的Co-N₄構(gòu)型，包括基面承載的Co-N₄/G（位于石墨烯基面中）、邊緣承載的Co-N₄/ACG（位于在石墨烯扶手椅邊緣之間）、Co-N₄/AC邊緣（位于石墨烯扶手椅邊緣旁邊）、Co-N₄/ZZG（位于石墨烯之字形邊緣之間）和Co-N/ZZ邊緣（位于石墨石墨烯之形邊緣旁邊）。

SACs的熱力學(xué)穩(wěn)定性很大程度上取決于主體材料中的錨定位點(diǎn)及其與配位不飽和金屬原子的相互作用，因此通過(guò)計(jì)算Co原子嵌入N摻雜石墨烯基體時(shí)的能量變化，以比較構(gòu)建的Co-N₄構(gòu)型的形成能量。Co-N₄/ACG、Co-N₄/AC邊緣、Co-N₆/ZZG和Co-N₄/ZZ邊緣的計(jì)算形成能低于Co-N₄/G，表明Co原子傾向于通過(guò)形成Co-N鍵而被限制在邊緣位置。

Edge-hosted Atomic Co-N₄ Sites on Hierarchical Porous Carbon for Highly Selective Two-electron Oxygen Reduction Reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202213296.

https://doi.org/10.1002/anie.202213296.

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Angew. ：Co-N/GFs實(shí)現(xiàn)高選擇性雙電子ORR

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Angew. ：Co-N/GFs實(shí)現(xiàn)高選擇性雙電子ORR

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