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王進/李亞棟Angew.：一步形成原子分散的Pt氧化物簇助力超低溫Zn-空氣電池

在細小的氧化物簇上，錨定原子分散的位點是有吸引力的新型催化材料。基于此，深圳大學王進教授和清華大學李亞棟院士（共同通訊作者）等人報道了一種電脈沖方法，以氮摻雜碳為載體，一步合成各種氧化物團簇上原子分散的Pt（Pt₁-MO_x/CN）。

測試發現，Pt₁-MO_x/CN顯示出氧還原反應（ORR）的高活性，半波電位為0.94 V，而原子分散的Pt在大Fe₂O₃納米顆粒上的催化性能較差。同時，具有Pt₁-MO_x/CN的Zn-空氣電池在-40 °C下具有優異的性能，峰值功率密度為45.1 mW cm^-2，循環穩定性達120 h。

DFT計算發現，Pt₁-FeO_x/CN是4e^– ORR途徑的四個質子耦合電子轉移步驟依次包括將O₂還原為OOH*、O*、OH*和OH^–。其中，OH*解吸是Fe/CN（-0.74 eV）、Pt₁-Fe₂O₃/CN（-0.64 eV）和Pt₁-FeO_x/CN（-0.85 eV）模型上的決定步驟，而Pt/CN（-0.72 eV）上的O*到OH*的步驟是決定步驟。

作者進一步研究了Pt原子為活性位點與氧原子相互作用的模型的部分態密度，表明Pt₁-Fe₂O₃/CN、Pt₁-FeO_x/CN和Pt/CN中Pt原子的d-帶中心分別為-2.62、-2.67和-2.86 eV。

Fe K-edge的XANES發現，Pt₁-FeO_x/CN的邊緣能量和白線強度略低于Fe₂O₃，表明Pt₁-FeO_x/CN中高度不飽和Fe物種的氧化狀態較低。在Pt L₃-edge XANES中，Pt₁-FeO_x/CN的邊緣能量低于Pt₁-Fe₂O₃/CN，表明Pt₁-FeO_x/CN中未被占據的Pt 5d態的能級更低。Pt₁-FeO_x/CN中Pt的價為~+1.8，并且通過FeO_x的電荷轉移，Pt₁-FeO_x/CN中的Pt價降至~+1.4。

Electrical Pulse Induced One-step Formation of Atomically Dispersed Pt on Oxide Clusters for Ultra-Low-Temperature Zinc-Air Battery. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202213366.

https://doi.org/10.1002/anie.202213366.

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