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?ACS Energy Letters：電流大小對鋰金屬在高濃電解液中的電沉積/溶解至關重要

了解鋰金屬的電沉積和溶解機制對于調控下一代電池鋰金屬負極的形態變化是必要的。

日本國立材料研究所Kei Nishikawa、北海道大學Hisayoshi Matsushima等研究了環丁砜基高濃度電解液（HCE）中電沉積鋰的形態及其與電極附近濃度分布的相關性。

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圖1. 采用HCE的電沉積過程中LiTFSA的濃度分布和枝晶生長

具體而言，這項工作研究了1:2 LiTFSA:SL HCE中與鋰電沉積/電化學溶解相關的離子傳質和沉積形態。研究發現，鋰金屬的電沉積會導致靠近電極表面的未配位溶劑分子的數量增加，體電解液結構的這種差異增強了SL分解反應，并在電沉積的鋰金屬上形成SEI層。

因此，在該電解液中需要較低的電流密度。電化學溶解則會導致靠近電極表面的LiTFSA濃度增加，并產生過飽和狀態，從而導致粘度增加，電導率降低，造成電池電壓發散。這種行為表明，大電流是HCE的一個關鍵問題，即使電池單元的電極距離非常小。

?ACS Energy Letters：電流大小對鋰金屬在高濃電解液中的電沉積/溶解至關重要

圖2. 在HCE中鋰金屬電化學溶解過程中LiTFSA濃度分布的演化

電沉積和電化學溶解行為都表明1.0 mAcm^?2的低電流密度對于HCE體系是最佳的。一些稀釋劑可能有助于克服這一困難，但并非每種稀釋劑都能提高鋰金屬負極的循環性能。選擇合適的稀釋劑溶劑對于增強鋰金屬負極是必不可少的，因此，一些稀釋劑對HCE的影響是作者的下一個研究目標。

此外，根據靠近電極表面的濃度分布，作者使用干涉測量法估算了表觀擴散系數和輸運數，該技術能深入了解電池電解液中的離子傳質以及電沉積金屬的形態變化與離子傳質之間的關系，這將有助于設計下一代電池的金屬電極和電解液之間的界面。

?ACS Energy Letters：電流大小對鋰金屬在高濃電解液中的電沉積/溶解至關重要

圖3. 在HCE中鋰金屬電化學溶解過程中Li⁺溶劑化結構的時間轉變

Mass Transfer during Electrodeposition and Dissolution of Li Metal within Highly Concentrated Electrolytes. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02120

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