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水電解是一種很有前途的碳中和的制氫技術(shù)，但開發(fā)穩(wěn)定、低成本的陽極催化劑仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。其中，表面上重構(gòu)的氫氧化物是活性物質(zhì)，其中大多數(shù)優(yōu)于直接合成的氫氧化物，但高內(nèi)在活性的原因仍有待探索。

基于此，新加坡南洋理工大學徐梽川教授和南方科技大學曾林副教授（共同通訊作者）等人報道了關(guān)于展示預催化劑硫尖晶石CoFe₂S₄的獨特重構(gòu)行為，以及其高OER活性的重構(gòu)化學。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者首先檢測了CoFe₂O₄的電子結(jié)構(gòu)。CoFe₂O₄有限重建的來源于較低O 2 p能級，限制了氧化物的結(jié)構(gòu)靈活性。

DFT研究顯示，在實現(xiàn)重構(gòu)方面Co-S雜交優(yōu)于Co-O雜交的顯著優(yōu)勢。CoFe₂S₄的S 3p帶顯示出明顯的更高的能級，其中心比CoFe₂O₄的O 2p更接近費米能級。此外，對于后期過渡金屬氧化物/硫化物，(M-O)^*/(M-S)^*軌道傾向于被強d-d軌道相互作用分裂，導致一個空的UHB和一個填充的LHB。

在陽極掃描中，電子將首先從LHB中移除，導致金屬陽離子的氧化狀態(tài)增加。在CoFe₂O₄的循環(huán)伏安法（CV）中，在約1.1 V電位下，Co²⁺/Co³⁺的穩(wěn)定氧化還原，表明電子只能從EF以下的LHB中移除。

由于硫化物中的S 3p態(tài)的能級高于氧化物中的O 2p態(tài)，因此（M-S）軌道比（M-O）軌道更接近LHB。在金屬陽離子氧化后，在OH^–氧化前，電子沿著陽極掃描從（M-S）鍵合軌道上移除，導致M-S鍵斷裂，并有助于在OER前形成氫氧化物。

Reconstruction of Thiospinel to Active Sites and Spin Channels for Water Oxidation. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202207041.

https://doi.org/10.1002/adma.202207041.

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徐梽川/曾林AM：構(gòu)建硫尖晶石對水氧化活性位點和自旋通道

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