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劉碧錄Nature子刊：CuMo6S8/Cu電極在2.5 A cm-2下穩定HER

構建在高電流密度下長時間發揮作用的穩定電極，是實現水電解工業化的必要條件。然而，在高電流密度下的快速氣泡剝離通常會導致電催化劑脫落和性能下降，特別是在長時間操作時。

基于此，清華大學深圳國際研究生院劉碧錄教授（通訊作者）等人報道了通過MoS₂和Cu之間的原位反應，構建了一個機械穩定、全金屬和高活性的CuMo₆S₈/Cu電極。CuMo₆S₈/Cu電極在334 mV的過電位下實現2500 mA cm^-2的大電流密度，并在2500 mA cm^-2下穩定工作超過100 h。

CuMo₆S₈的三個主要面上的HER活性位點和相應的自由能圖，H*的吸附自由能（ΔG_H*）是HER活性的合理描述符。計算結果表明，原始MoS₂的HER性能很差，ΔG_H*非常高。

CuMo₆S₈(001)、(101)和(110)面中坐標為3、2和3的S原子分別具有-0.084 eV、0.200 eV和-0.221 eV的ΔG_H*，都是HER的極好活性位點，接近Pt的ΔG_H*，也測試了這些面中其他暴露原子的ΔG_H*。在每一個面上，坐標數較低的S原子通常顯示的ΔG_H*比坐標數較高的S原子顯示的要低。

為揭示S原子坐標數與ΔG_H*之間的關系，作者計算了S原子不同坐標數的Bader有效電荷。S原子坐標數越大，Bader有效負電荷越多。由于S-H鍵中S原子的電負性比H原子強，S的坐標數越大，表示S-H鍵強度越弱，即較高的ΔG_H*。

CuMo₆S₈中大量暴露的S原子，其坐標數為2或3，可能是CuMo₆S₈具有優異的HER性能的原因。在金屬CuMo₆S₈上的電子轉移效率比在2H-相MoS₂半導體上的電子轉移效率更高，因此CuMo₆S₈是一種具有高本征HER活性的金屬。

Dual interfacial engineering of a Chevrel phase electrode material for stable hydrogen evolution at 2500?mA?cm^-2. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-34121-y.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-34121-y.

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