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鋰(Li)金屬電池的能量密度有望超過400 Wh kg^-1，但在低于30°C的極端溫度下實際運行時，其容量會嚴重下降。這種電池失效與界面過程的顯著增加的動力學(xué)障礙高度相關(guān)，包括界面去溶劑化、離子傳輸和電荷轉(zhuǎn)移。

近日，清華大學(xué)張強教授和北京理工大學(xué)張學(xué)強教授等人利用三電極電化學(xué)技術(shù)和分子動力學(xué)模擬，定量研究了三種模型電解質(zhì)中的界面動力學(xué)。去溶劑化作為界面過程的限制步驟被證實在低溫下控制電池阻抗和容量。基于1,3-二氧戊環(huán)的電解質(zhì)具有溫和的溶劑-溶質(zhì)相互作用，有助于快速去溶劑化，使Li|LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂電池在40°C時保持66%的室溫容量，并能承受非常快的充電倍率(0.3C)。通過低親和力溶劑調(diào)節(jié)溶劑-溶質(zhì)相互作用成為低溫電池的一種有前途的解決方案。

圖文解讀

圖1. 電解質(zhì)的性質(zhì)

由LiTFSI和DOL/DME混合物（LiTFSI-DOL/DME）組成的電解質(zhì)通常用于室溫下的鋰金屬電池。需要注意的是，DOL和DME作為典型的醚溶劑具有相似的固有性質(zhì)，包括粘度、相對介電常數(shù)、供體數(shù)和氧化電位（圖1a）。這種電解質(zhì)配方與鋰金屬的相容性良好，形成穩(wěn)定的SEI，調(diào)節(jié)均勻的鋰沉積，因此取得了很大的成功。考慮到DOL（?95°C）和DME（?69°C）的超低熔點，LiTFSI-DOL/DME電解質(zhì)有希望驅(qū)動鋰金屬電池在低溫下的運行（圖1a）。

作者還制備了單獨含有DOL或DME的電解質(zhì)（LiTFSI-DOL，LiTFSI-DME），并進行了比較，以深入了解乙醚溶劑在低溫應(yīng)用中的功能。離子電導(dǎo)率是離子在體電解質(zhì)中擴散的關(guān)鍵參數(shù)。作者首先用自制的Pt|Pt電解池進行了測量（圖1b）。值得注意的是（圖1c），即使在?40°C的超低溫度下，所有電解質(zhì)都表現(xiàn)出2–4 mS cm^?1（LiTFSI-DOL/DME≈LITFSI-DME>LITFSI-DOL）。

作者通過差示掃描量熱法（DSC，圖1d）揭示了電解質(zhì)的熱性能。三種醚基電解質(zhì)在0~?70°C的溫度范圍內(nèi)無明顯結(jié)晶，具有廣泛的操作溫度范圍（60至?70°C）。醚基電解質(zhì)的另一個問題是在高壓下的氧化穩(wěn)定性較差（高于4.0 V vs. Li/Li⁺）。作者通過在不同工作溫度下進行0.0~8.0 V的線性掃描伏安法（LSV）穩(wěn)定性來研究這一問題。LiTFSI-DOL/DME、LiTFSI-DME和LiTFSI-DOL在室溫下保持~4.0 V，在?40°C下保持~5.0 V（圖1e），這可以與大多數(shù)典型的商業(yè)正極相匹配。

在上述研究的基礎(chǔ)上，作者發(fā)現(xiàn)了三種電解質(zhì)的基本理化性質(zhì)。DOL和DME基醚類電解質(zhì)具有低溫離子電導(dǎo)率高、工作溫度范圍寬、氧化穩(wěn)定性好等特點，有望成為鋰金屬電池的低溫電解質(zhì)。

圖2. 電解質(zhì)的電化學(xué)性能

接下來，作者測試了電解質(zhì)的電化學(xué)性能。所有電解質(zhì)均采用高負載NCM523正極（3.2 mAh cm^?2）和有限的鋰金屬負極（50 μm，~10 mAh cm^?2）進行評估。當(dāng)溫度降至?40°C的超低溫度時，所有三種電解質(zhì)的電池都能正常工作，與室溫相比分別提供66%、50%和38%的容量保留率（圖2a）。值得注意的是，LiTFSI-DOL使電池能夠保持高容量保留率，滿意的庫侖效率，以及在50個循環(huán)中良好的循環(huán)能力，優(yōu)于其他兩種電解質(zhì)（圖2b）。此外，使用LiTFSI-DOL的電池在高達0.3 C的倍率條件下具有優(yōu)異的充電性能，這對于? 40°C的鋰金屬電池來說是一個非常快的充電倍率（圖2c）。

圖3. 電解質(zhì)的表征

圖4. MD模擬

圖5. 鋰沉積的特征

最后，通過設(shè)計的三電極電化學(xué)技術(shù)、MD模擬和低溫透射電鏡，作者揭示了三種典型電解質(zhì)的低溫界面動力學(xué)。脫溶劑作為界面過程的限制步驟，主要決定了低溫電池的性能。更重要的是，脫溶劑行為與溶劑-溶質(zhì)相互作用之間的關(guān)系已被定量揭示。溶劑-溶質(zhì)相互作用的還原（例如，使用低親和溶劑）被證明是低溫鋰金屬電池的一種潛在的解決方案。因此，用低親和的DOL溶劑配制的電解質(zhì)促進了快速脫溶過程，使電池能夠在?40°C下提供高容量保留和優(yōu)越的倍率性能。

總之，這項工作提出了調(diào)節(jié)溶劑-溶質(zhì)相互作用，使電解質(zhì)能夠面向低溫應(yīng)用，這無疑為在超低溫度下運行的電池系統(tǒng)開辟了新的途徑。

文獻鏈接

Jin, C.-B., Yao, N., Xiao, Y., Xie, J., Li, Z., Chen, X., Li, B.-Q., Zhang, X.-Q., Huang, J.-Q. and Zhang, Q. (2022), Taming Solvent–Solute Interaction Accelerates Interfacial Kinetics in Low-Temperature Lithium Metal Batteries. Adv. Mater.. Accepted Author Manuscript 2208340. https://doi.org/10.1002/adma.202208340

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