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在某些金屬酶中，多金屬中心具有適當的一級/二級配位環境，可以高效、高選擇性地發生C-C偶聯反。因此，受上述啟發，通過分子組裝建立活性位點來開發具有明確結構的功能催化劑以有效和選擇性地催化CO₂的還原以生產高附加值的產品具有重要意義。

近日，華南理工大學陳光需和趙云、南京大學趙偉偉和中科院物理研究所谷林等成功地開發了一種分子組裝策略來制備含有豐富雙銅中心的CuPPh納米棒，用于電化學CO₂活化和C-C耦合。

組裝好的分子CuPPh催化劑在水溶液中表現出優異的電化學CO₂還原性能，主要產生高附加值的C₂₊碳氫化合物(乙烯)和含氧化合物(乙醇)。

利用密度泛函理論(DFT)計算、原位X光吸收光譜(XAS)和準原位X射線光電子能譜(XPS)以及反應中間體捕獲，研究人員確定了這種優異的催化性能源于棒狀組件中大量的雙銅中心。

在沒有CO₂存在的情況下，Cu-Cu距離長達7.9 ?；結合CO₂分子后，Cu-Cu距離顯著減小，表明其具有動態協同作用。此外，雙銅中心通過涉及草酸(OOC-COO)中間體的CO₂轉移耦合機制促進C-C耦合，實現高效生產C₂₊產物。

組裝的CuPPh納米棒表現出高活性、優異的穩定性和對C₂₊產物的高法拉第效率(FE)，在-0.96 V的電位下對CO₂還原為C₂H₄和CH₃CH₂OH的法拉第效率分別為45%和13%，其性能可與最先進的氧化銅基催化劑相媲美。

總的來說，研究結果表明，利用分子組裝催化劑的類金屬酶性質可以大大提高CO₂RR的選擇性，這促進了性能優異的CO₂還原催化劑的合理設計。

Molecular Assembled Electrocatalyst for Highly Selective CO₂ Fixation to C₂₊ Products. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c07138

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