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使用最先進的富Ni層狀氧化物(LiNi_xCo_yMn_1?x?yO₂, x > 0.5)，作為鋰離子電池的正極材料，可以將能量和功率密度推到比目前可用的更高的水平。

然而，與各向異性晶格應變和應力相關的體積變化，在鋰(脫)插層過程中會導致正極材料嚴重的結構不穩定和電化學衰變，當電池在高電壓(高于4.5 V)下工作時，這種情況會進一步放大，這對釋放其高能至關重要。盡管目前經過研究界的大量努力，一種內在的應變抑制方法直接緩解晶格應變的持續積累，仍然是難以捉摸的。

在此，來自浙江大學吳天品&陸俊等研究者通過在層狀結構中引入相干鈣鈦礦相作為“鉚釘”，通過釘扎效應顯著減輕了有害的結構演變。相關論文以題為“Strain-retardant coherent perovskite phase stabilized Ni-rich cathode”于2022年11月02日發表在Nature上。

在插入化學過程中產生的各向異性晶格應變和應力，通常引起晶體結構疲勞，包括裂紋的形成。因此，零應變插入材料的發展，如鋰鈦氧化物，決定了優越的電化學性能。不幸的是，當使用合成和晶體化學來維持理想情況時，富鎳層狀氧化物的應變調節是具有挑戰性的，以避免缺陷和相純度，從而保留機械化學降解問題。

在插入層狀氧化物時，由于鋰離子的插入和抽離，本質上無法避免晶格應變。該菌株主要來源于氧化還原離子半徑的變化和氧的庫侖排斥力。前者有助于過渡金屬氧八面體(TMO₆)的收縮，降低了整個充能過程中的晶格參數a(b)。后一種靜電相互作用(O-O和O-Li-O)的變化，會嚴重地改變材料的c-間距，這種變化在高壓區域極其嚴重，在那里c-間距會迅速坍塌。這些各向異性晶格位移共同導致晶格應變的積累，并導致不可逆相變，這被廣泛認為是層狀氧化物惡化的根源。

通過元素摻雜、微結構工程和單晶開發等多種方法，對晶格變化引起的結構退化，進行了大量的研究。不幸的是，由于層狀氧化物中各向異性晶格參數不可避免的內在演化，這些典型方法無法解決晶格位移問題，這是導致結構不穩定的根本原因。考慮到這一點，找到一種有效的方法來調節上升的晶格應變，是實現高結構穩定性的必要條件。受建筑建筑領域鉚釘功能的啟發，研究者提出通過在分層結構中引入應變抑制相來防止體積變化，可以創建一個健壯的晶體結構。為了實現這一目標，關鍵是選擇能調節鋰離子從固體基體中插入和提取過程中晶格應變變化的應變抑制相。

在這里，研究者尋找到一種相，它包含穩定的物理結構和與層狀結構氧化物良好的晶格匹配，從而得到了La₄[LiTM]O₈ (LLMO, TM = Ni, Co, Mn)的層狀鈣鈦礦變相，可以使用它作為應變抑制劑。首先，穩定的鈣鈦礦結構結合了層狀結構和巖鹽結構，是層狀結構負極的絕佳匹配，可以促進應變抑制策略。其次，LLMO與層狀氧化物之間的晶格參數相似性，保證了相干生長的可能性。最后，LLMO可以通過優化的層狀氧化物合成方法來實現，從而消除了進一步處理引起的額外結構復雜性。

在此基礎上，研究者成功地將應變阻相引入到最先進的富Ni層狀材料LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂ (NCM)中。這種材料在所有循環中都表現出晶格應變的顯著抑制，這是由從電子、局部原子結構到粒子和電極水平的高級表征所顯示的。這種大大減輕了層狀氧化物中的晶格應變的結果，在高截止電壓下具有良好的循環性。與傳統材料相比，每一次循環的晶格應變演化明顯減少了近70%，顯著增強了形態完整性，從而顯著提高了電池的循環性能。

圖1 應變抑制策略及實施

圖2 用operando同步XRD表征的應變緩變行為

圖3 半電池的電化學性能表征

圖4 化學相分布和三維形態變化

作者簡介

陸俊&吳天品，鋰電最新Nature！

吳天品，長江講席教授，博士生導師。自2010年起在美國阿貢國家實驗室先進光子源（APS）研究工作十余年，長期負責吸收譜線站（APS, 9-BM）的調試、運行及維護工作，具有豐富的同步輻射原位表征經驗。研究工作聚焦于能源材料的創制、表征和調控，并以此解決能源儲存與催化的關鍵科學問題，尤其是在原位同步輻射X射線譜學裝置的應用上，設計、安裝和調試了多相催化電解池、多維度原位電池、材料合成等原位同步輻射裝置，建立了化學反應過程原位測量的核心技術，取得了一系列的研究成果，以第一/通訊作者發表學術論文20余篇（包括Nature, Nat. Nanotech., Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Angew Chem.,等）國際高影響力期刊。同時，通過同步輻射測試平臺為其他科研人員提供詳實的材料化學與結構表征信息，合作研發新能源材料，共發表SCI 收錄論文150余篇，累積被引用超10000次，H指數為62（谷歌學術），獲得美國阿貢國家實驗室XSD-PSC標兵獎等多個重要獎項和榮譽。

陸俊，講席教授，博士生導師。研究興趣涉及電化學能源存儲及轉換等領域，研究內容主要聚焦在下一代鋰離子電池技術，包括開閉式和封閉式的鋰氧電池、鋰離子電池高容量正極材料和硅基負極材料及固體電解質、新型鋰硫電池硫正極材料設計，新型鈉離子電池和鈉空氣電池材料。截至2022年7月，已發表SCI論文450余篇，其中包括Nature（自然，5篇）、Science（科學）、Nature Energy（自然·能源，10余篇）、Nature Nanotechnology（自然·納米技術，3篇）、Nature Review Materials（自然·材料·綜述）、Nature Communications（自然·通訊，30余篇）、Chemical Reviews（化學綜述）、Energy & Environmental Science（能源·環境科學）、Journal of the American Chemical Society（美國化學會志）、Angewandte Chemie（德國應用化學）、Advanced Materials（先進材料）、Joule（焦耳）、PNAS（美國科學院院報）等，專利申請和授權20余項。研究工作已被廣泛引用，根據“谷歌學者”搜索，總引用次數：>49000次，H指數123。

文獻信息

Wang, L., Liu, T., Wu, T.?et al.?Strain-retardant coherent perovskite phase stabilized Ni-rich cathode.?Nature?611, 61–67 (2022). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05238-3

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05238-3

https://person.zju.edu.cn/tianpinwu

https://person.zju.edu.cn/junzoelu

https://sc.panda321.com/citations?user=q-irDPoAAAAJ&hl=zh-CN&oi=ao

https://sc.panda321.com/citations?user=dVv9Qw4AAAAJ&hl=zh-CN&oi=ao

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