電催化水分解析氫反應(HER)是實現凈零碳排放的一個有前景的戰略。然而,由于缺乏高性能的催化劑,電催化析氫反應動力學緩慢。雖然通過調節電解液的酸度可以優化催化劑的HER性能,但是這導致催化劑在反應過程中不穩定。因此,開發具有優異性能的pH通用HER電催化劑對于電催化析氫的實際應用具有重要意義。近日,南京郵電大學李興鰲、崔衍和張健等通過膠體反應和腐蝕過程組裝雙缺陷改性VSe2納米片(V0.8Mo0.2Se2-x),在較寬的pH范圍內提高了電催化HER性能。實驗結果表明,在酸性(0.5 M H2SO4)、堿性(1.0 M KOH)和中性(1.0 M PBS)介質中,電流密度為10 mA cm-2時V0.8Mo0.2Se2-x上的HER過電位分別為67.2 mV、72.3 mV和122.3 mV。更重要的是,V0.8Mo0.2Se2-x在以上三種電介質中,能夠在10 mA cm-2電流密度下連續運行60小時而沒有發生明顯的性能下降;并在空氣中放置5個月后,V0.8Mo0.2Se2-x仍能保持初始的電流密度。密度泛函理論(DFT)計算表明,Se空位出現在SA Mo缺陷周圍,由兩個相鄰的SA Mo原子和兩個周圍對稱的Se空位組成的反應微環境導致最佳的水解離和氫解吸動力學,從而提升了電催化HER活性。該項工作系統地研究了雙缺陷協同增強TMDCs納米片活性的來源,這為設計在寬pH范圍內具有優越活性的水電解催化劑提供了指導。Spatial Relation Controllable Di-Defects Synergy Boosts Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction over VSe2 Nanoflakes in All pH Electrolytes. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202204557