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南郵?Small:可控雙缺陷協同促進VSe2納米薄片pH通用電催化HER

本文通過膠體反應和腐蝕過程組裝雙缺陷改性VSe2納米片(V0.8Mo0.2Se2-x),在較寬的pH范圍內提高了電催化HER性能。

南郵?Small:可控雙缺陷協同促進VSe2納米薄片pH通用電催化HER
催化水分解析氫反應(HER)是實現凈零碳排放的一個有前景的戰略。然而,由于缺乏高性能的催化劑,電催化析氫反應動力學緩慢。雖然通過調節電解液的酸度可以優化催化劑的HER性能,但是這導致催化劑在反應過程中不穩定。因此,開發具有優異性能的pH通用HER電催化劑對于電催化析氫的實際應用具有重要意義。
近日,南京郵電大學李興鰲崔衍張健等通過膠體反應和腐蝕過程組裝雙缺陷改性VSe2納米片(V0.8Mo0.2Se2-x),在較寬的pH范圍內提高了電催化HER性能。
南郵?Small:可控雙缺陷協同促進VSe2納米薄片pH通用電催化HER
南郵?Small:可控雙缺陷協同促進VSe2納米薄片pH通用電催化HER
實驗結果表明,在酸性(0.5 M H2SO4)、堿性(1.0 M KOH)和中性(1.0 M PBS)介質中,電流密度為10 mA cm-2時V0.8Mo0.2Se2-x上的HER過電位分別為67.2 mV、72.3 mV和122.3 mV。
更重要的是,V0.8Mo0.2Se2-x在以上三種電介質中,能夠在10 mA cm-2電流密度下連續運行60小時而沒有發生明顯的性能下降;并在空氣中放置5個月后,V0.8Mo0.2Se2-x仍能保持初始的電流密度。
南郵?Small:可控雙缺陷協同促進VSe2納米薄片pH通用電催化HER
密度泛函理論(DFT)計算表明,Se空位出現在SA Mo缺陷周圍,由兩個相鄰的SA Mo原子和兩個周圍對稱的Se空位組成的反應微環境導致最佳的水解離和氫解吸動力學,從而提升了電催化HER活性。該項工作系統地研究了雙缺陷協同增強TMDCs納米片活性的來源,這為設計在寬pH范圍內具有優越活性的水電解催化劑提供了指導。
Spatial Relation Controllable Di-Defects Synergy Boosts Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction over VSe2 Nanoflakes in All pH Electrolytes. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202204557

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