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貧電解液條件對高能Li-S電池非常重要，但在低電解液用量下，硫正極會經(jīng)歷緩慢的還原動力學(xué)過程。這就需要有效的催化劑設(shè)計來促進(jìn)貧電解液的硫還原。然而，大多數(shù)報道的電催化劑都集中在催化劑與多硫化物的相互作用上，而這些工作通常只有在電解液過量的情況下才會表現(xiàn)出高活性。因此，針對貧電解液硫還原的催化劑設(shè)計仍然缺乏機(jī)理上的揭示。

阿德萊德大學(xué)喬世璋等提出了一個通過控制催化劑-溶劑相互作用來促進(jìn)貧電解液硫還原（SRR）的通用規(guī)則。

圖1. 溶劑的消耗和催化劑-溶劑相互作用的展示

這項工作選擇了Co、Rh、Pt作為比較的模型催化劑，因為這些金屬是典型的3d、4d和5d催化劑，在SRR過程中具有化學(xué)穩(wěn)定性。通過同步輻射分析、原位光譜、理論計算和電化學(xué)試驗證明，催化劑-溶劑結(jié)合強(qiáng)度在貧電解液催化活性、電解液消耗和電池穩(wěn)定性方面起著關(guān)鍵作用。催化劑與溶劑的強(qiáng)相互作用大大增強(qiáng)了催化活性和電池性能，這一點只有在貧電解液條件下才明顯。

圖2. 貧電解液SRR電催化效果

研究顯示，鈷催化劑和DOL/DME分子之間的強(qiáng)相互作用大大增強(qiáng)了貧電解液SRR活性，如更高的動力學(xué)電流、更低的Tafel斜率和更多的Li₂S沉積。因此，受益于溶劑分子和鈷催化劑之間的強(qiáng)相互作用，Li-S電池實現(xiàn)了穩(wěn)定的循環(huán)，在貧電解液條件下每個循環(huán)的容量衰減僅為0.22%。與采用過量電解液的電池相比，電解液/硫質(zhì)量比為4.2的貧電解液電池保持了79%的容量，這是迄今為止報告的低電解質(zhì)液系統(tǒng)中最高的容量保持率。

圖3. Li-S電池中的貧電解液電催化作用

Unraveling the Catalyst-Solvent Interactions in Lean-Electrolyte Sulfur Reduction Electrocatalysis for Li?S Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202213863

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?喬世璋Angew.：貧電解液Li-S電池中硫還原催化劑與溶劑的相互作用

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