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?程年才/呂海峰ACS Catalysis：調(diào)控缺電子分布N-NiS2實(shí)現(xiàn)空氣穩(wěn)定/抑制重構(gòu)

析氧反應(yīng)(OER)在電化學(xué)分水的陽(yáng)極一側(cè)進(jìn)行，其緩慢的動(dòng)力學(xué)阻礙了整體水分解產(chǎn)氫的實(shí)際應(yīng)用。開(kāi)發(fā)一種活性和穩(wěn)定的電催化劑，以加速OER的動(dòng)力學(xué)是一種有效的方法。3d過(guò)渡金屬硫化物(TMS)具有低成本、豐度高、環(huán)境友好、電化學(xué)性能優(yōu)良等特點(diǎn)，近年來(lái)作為高效、流行的OER電催化劑受到廣泛關(guān)注。然而，過(guò)渡金屬硫化物催化劑在空氣中和氧析出反應(yīng)(OER)下的不穩(wěn)定性嚴(yán)重降低了它們?cè)陔娀瘜W(xué)水分解反應(yīng)中的活性和穩(wěn)定性，抑制了它們的實(shí)際應(yīng)用。

基于此，福州大學(xué)程年才和深圳航天科技創(chuàng)新研究院呂海峰等合成了NiS₂納米片(NiS₂NSs)，并引入N原子與Ni和S進(jìn)行橋聯(lián)，導(dǎo)致N原子橋聯(lián)的NiS₂ NSs (N-NiS₂ NSs)中產(chǎn)生缺乏電子的Ni和S位點(diǎn)，從而增強(qiáng)催化劑的穩(wěn)定性。

在理論機(jī)理研究的指導(dǎo)下，通過(guò)在Ni-S位上引入N原子構(gòu)建缺電子分布，顯著削弱了二硫化鎳(NiS₂)對(duì)分子氧的吸附能力和電子相互作用，有效地抑制了空氣中的O₂吸附和親電活化過(guò)程，從而實(shí)現(xiàn)了NiS₂在空氣中的穩(wěn)定性。此外，理論計(jì)算進(jìn)一步表明，這種電子分布將削弱OH在NiS₂上的吸附，從而抑制OER過(guò)程中的重構(gòu)過(guò)程。

因此，在空氣暴露一個(gè)月后，N-NiS₂ NSs中只有28.1%的NiS₂相被氧化成NiSO₄，對(duì)于OER僅有13 mV過(guò)電位下降；在N-NiS₂ NSs中原位構(gòu)建的N-NiS₂/NiOOH異質(zhì)結(jié)構(gòu)作為OER活性物種，OER活性和穩(wěn)定性遠(yuǎn)高于由NiS₂ NSs完全轉(zhuǎn)化的NiOOH。

通過(guò)密度泛函理論(DFT)計(jì)算，N-NiS₂/NiOOH異質(zhì)結(jié)在界面上具有強(qiáng)的電子重排特征，從而提高了化學(xué)吸附能力和電導(dǎo)率。更重要的是，這種提高空氣穩(wěn)定性的策略也適用于其他過(guò)渡金屬硫化物(TMS)(如CoS₂和FeS₂)。

Constructing Air-Stable and Reconstruction-Inhibited Transition Metal Sulfide Catalysts via Tailoring Electron-Deficient Distribution for Water Oxidation. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c03338

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