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AM：具有快速傳輸性能和陰離子配對溶劑化結構的液化氣體電解質實現的超低溫Li/CF_x電池

鋰氟化碳(Li/CF_x)是高能量密度能量存儲系統中最有前途的化學物質之一，應用于不需要可再充電性的應用中。盡管Li/CF_x在環境條件下表現出高能量密度(> 2100 Wh kg^-1)，但在零下溫度下實現如此高的能量密度仍然是一個挑戰，尤其是在高電流密度下。

這里，美國加州大學圣地亞哥分校孟穎（Ying Shirley Meng）教授和陳政教授以及Weikang Li（共同通訊作者）等人報道了一種基于二甲醚的具有陰離子對溶劑化結構的液化氣體電解質，具有低熔點(141°C)和低粘度(0.12 mPa×S，20°C)，在70°C至60°C之間具有高離子電導率(> 3.5 mS cm^-1)。此外，通過系統的X射線光電子能譜結合透射電子顯微鏡表征，作者評估了CF_x界面的低溫性能。

作者得出結論，電解質的快速傳輸和陰離子配對溶劑化結構降低了低溫下的電荷轉移電阻，從而顯著提高了Li/CF_x電池的性能(1690 Wh kg^-1，60°C；1172 Wh kg^-1，70°C，基于活性材料)。利用50 mg cm^-2負載電極，Li/CF_x在60°C時仍顯示1530 Wh kg^-1，這項工作為電解質設計提供了見解，可以克服電池在極端環境下的工作限制。

圖1. 低溫電解質設計

圖2. 電解質表征與模擬

圖3. 電化學性能表征

優化的電解質在70到60°C的寬溫度范圍內顯示出大于3.5 mS cm^-1的離子電導率。拉曼、MD和DFT模擬表明，配制的電解質具有陰離子配對溶劑化的特征，其中預先形成的Me₂O分子與Li⁺具有弱親和力，通過影響去溶劑化過程而促進了倍率容量和低溫操作，同時保持適當的傳輸。得益于快速的去溶劑化動力學和體相傳輸，優化的電解質實現了CF_x的高利用率，在室溫和60°C下均表現出出色的倍率性能，并在擴展的工作溫度窗口(-70°C～+55°C)內表現出高能量密度。

Yin, Y., Holoubek, J., Liu, A., Sayahpour, B., Raghavendran, G., Cai, G., Han, B., Mayer, M., Schorr, N.B., Lambert, T.N., Harrison, K.L., Li, W., Chen, Z. and Meng, Y.S. (2022), Ultra-Low Temperature Li/CFx Batteries Enabled by Fast-transport and Anion-pairing Liquefied Gas Electrolytes. Adv. Mater.. Accepted Author Manuscript 2207932. https://doi.org/10.1002/adma.202207932

AEM：抑制鋰金屬負極的化學腐蝕

鋰金屬負極對于下一代高能量密度可充電鋰金屬電池至關重要。盡管已經進行了廣泛的研究來延長鋰金屬電池的循環壽命，但是與鋰金屬在液體電解質中的化學腐蝕相關的壽命還沒有被定量地了解。

美國加州大學圣地亞哥分校孟穎（Ying Shirley Meng）教授和Wurigumula Bao以及密歇根州立大學Chengcheng Fang（共同通訊作者）等人將滴定氣相色譜法與低溫聚焦離子束相結合，建立了各種液體電解質體系中化學腐蝕速率與電化學沉積鋰形貌之間的定量關系。

作者已經確定，腐蝕速率由沉積鋰的孔隙率決定。沉積鋰的孔隙率越大，腐蝕速率越快。作者進一步提出了減輕鋰化學腐蝕從而延長鋰金屬電池壽命的策略。通過嚴格控制鍍鋰過程中的堆積壓力，可以獲得超低孔隙率的鋰鍍層，與高孔隙率鋰鍍層的腐蝕速率1.71±0.19%/天相比，腐蝕速率降低到0.08±0.16%/天。

圖1. 鋰金屬在液態電解質中的腐蝕研究

圖2. 形貌控制策略

圖3. 控制液體電解質中的鋰金屬腐蝕

作者通過使用先進的電解質(LHCE)和用于鋰沉積的優化堆疊壓力(350 kPa),電鍍超低孔隙率的鋰，實現了僅具有與液體電解質的2D接觸表面積。低接觸表面積有助于致密的Li在液體電解質中穩定，并且在液體電解質中浸泡10天后，Li僅損失約0.8%的活性質量。本文的工作表明，通過控制鋰與液體電解質的接觸面積，可以有效地抑制鋰的腐蝕。

Lu, B., Li, W., Cheng, D., Bhamwala, B., Ceja, M., Bao, W., Fang, C., Meng, Y. S., Suppressing Chemical Corrosions of Lithium Metal Anodes. Adv. Energy Mater. 2022, 2202012. https://doi.org/10.1002/aenm.202202012

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