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電化學鋰沉積發生在快充鋰離子電池和鋰金屬電池中。鋰沉積物的形態決定了沉積/剝離反應的可逆性，并影響內部短路的趨勢，因此決定了鋰離子和鋰金屬電池的性能和安全性。目前的研究已經觀察到許多不同的形態，包括半球形、顆粒狀、柱狀、晶須狀和樹枝狀的鋰沉積物。然而，鋰沉積物如何生長成不同的形態，在很大程度上仍不清楚。

北京化工大學王峰、牛津、猶他大學高濤等將電子成像、光學成像、分子動力學模擬和電化學測試與理論分析相結合，揭示了在商業碳酸酯電解液中鋰在Si和Cu襯底上生長的機理。

圖1. 鋰在Si和Cu襯底上的沉積

作者通過比較不同電流、容量和溫度下的鋰沉積圖像，分析了鋰生長動力學。對于Si襯底，發現了與電流密度無關的3D-2D生長機制。對于Cu襯底，生長在準平衡條件下遵循3D-2D機制，但在高電流密度下轉變為不同的機制，其中1D 鋰晶須從2D 鋰島生長出來。

此外，作者量化了兩種襯底上晶須生長的趨勢，并確定了其對電流密度的依賴性。結果表明，在超過臨界電流密度（Jw=0.79±0.10mA cm^-2）的情況下，Cu上的所有鋰沉積物都變成晶須，而Si襯底的Jw（>10mA cm^-2）大得多，導致幾乎沒有晶須形成。

圖2. 電流密度對鋰沉積的影響

Cu和Si襯底之間晶須形成趨勢的這種差異主要歸因于Li原子對Si襯的更快的傳質，因為更快的Li原子傳質允許Li沉積物更好地緩解由不均勻局部還原電流引起的SEI下的應力。Si襯底上更快的Li原子傳質是由于Li原子沿著Li沉積Si接觸面移動的擴散勢壘較低，并且可能是通過Li導電Si襯底的額外傳質路徑。

晶須一旦形成就會隨時間變厚，其生長受Li⁺通過SEI的擴散控制。電化學循環表明，Cu襯底比Si襯底具有更差的庫倫效率，并且更容易誘發內部短路，這表明晶須鋰沉積對于高CE和更好的安全性來說不是首選的。

圖3. 鋰成核和生長的示意

Lithium deposition mechanism on Si and Cu substrates in the carbonate electrolyte. Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/d2ee01833k

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?王峰/牛津/高濤EES：新發現！Si襯底或比Cu更適合鋰沉積！

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