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具有潛在高理論容量的鈉金屬電池（SMB）被認為是高能量密度電池最有前景的候選電池之一。然而，鈉枝晶引起的安全問題嚴重阻礙了SMB的實際應用。由無機離子導體和有機聚合物組成的復合凝膠聚合物電解質（CGPE）可以抑制鈉枝晶的生長，提高SMB的安全性。然而，有機組分和無機組分之間不相容界面的存在會導致CGPE離子電導率較低，Na⁺傳輸失效。

中科院上海硅酸鹽研究所溫兆銀、吳相偉等展示了由硅烷改性的β-Al₂O₃粉末和具有交聯結構的PVDF-HFP基質組成的CGPE，以消除無機-有機界面的不相容性，從而增強合成復合電解質的電化學性能。

圖1. PSBX的原位制備過程和可能的交聯結構示意圖

由于存在無機硅氧基團（對無機表面有反應）和有機-NH₂基團（與有機物質兼容），所采用的（3-氨基丙基）-三甲氧基硅烷（Atmos）可以作為陶瓷顆粒和聚合物基質之間的分子橋梁。在Atmos的幫助下，作者通過相位轉換法成功地制備了一種柔性、高導電的CGPE膜。

具體來說，PVDF-HFP單體在堿性環境中經歷了脫氟和隨后的交聯，堿性環境是通過將β-Al₂O₃粉末分散在N,N-二甲基甲酰胺（DMF）和丙酮（ACE）的混合物中而形成的，并形成鏈狀結構的聚合物矩陣。

同時，β-Al₂O₃無機粉末被均勻地原位納入聚合物基體中。在此過程中，硅烷偶聯劑的加入將無機β-Al₂O₃粉末與PVDF-HFP聚合物基體連接起來，并改善了無機-有機界面。

圖2. 半電池性能

受益于原位形成的交聯結構和硅烷改性的界面，所制備的PSBX-GPEs表現出理想的離子傳導性和Na⁺轉移數，以及在抑制鈉枝晶生長方面的顯著性能。特別是，PSB60-GPE在20℃時達到了1.37×10^-3 S cm^-1的最高離子電導率，鈉離子轉移數高達0.424。此外，基于所獲得的復合電解質組裝的鈉對稱電池在0.5mA cm^-2的條件下，顯示出800小時的優秀循環性能，沒有明顯的電壓極化，證明了對鈉負極的有效保護。

此外，當在基于Na₃V₂(PO₄)₃正極的全電池中時，它可以提供出色的電化學性能，在3C下即使經過1000次循環后，仍有92.2%的高容量保持率，并且庫倫效率高達99.9%。全電池令人印象深刻的性能提升意味著這種復合電解質設計可以為構建高度穩定的SMB提供有效的策略。

圖3. 全電池性能

In situ generated composite gel polymer electrolyte with crosslinking structure for dendrite-free and high- performance sodium metal batteries. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.10.032

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?溫兆銀/吳相偉EnSM：原位構筑復合電解質，鈉金屬電池1000次循環！

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