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?暨大高慶生ACS Catalysis：氧化鈰促進鎳基電催化劑重構助力高效OER

調節催化劑的動態變化對于理解其機理和開發更好的電催化劑具有重要意義，但在析氧反應（OER）中仍然具有挑戰性。

基于此，暨南大學高慶生教授（通訊作者）等人報道了鈰（Ce）促進的Ni-X（X=S、P和O）重構，以揭示重構表面與OER性能之間的相關性，并指導了設計優異的電催化劑。界面CeO₂通過增強羥基吸附促進Ni-X的原位重構，產生高活性的CeO₂-NiOOH界面。

測試發現，CeO₂改性的Ni₃S₂在1.0 M KOH中的電流密度為10和100 mA cm^-2時，分別具有251和364 mV的低過電位，在已報道的Ni基催化劑中表現最佳。

?暨大高慶生ACS Catalysis：氧化鈰促進鎳基電催化劑重構助力高效OER

DFT計算發現，在Ni₃S₂和Ni₂P衍生的NiOOH上具有豐富的氧空位（O_v），因此分析了CeO₂-NiOOH與O_v界面的另一個模型（CeO₂-NiOOH-O_v），以解釋在CeO₂-Ni₂P/NF、CeO₂-Ni₃S₂/NF和CeO₂-NiO/NF上的不同活性。

在堿性條件下，OER過程涉及在金屬陽離子位點上的協同四電子轉移以產生O₂。裸CeO₂被視為具有非常高的能量勢壘（2.47 eV）的不良OER催化劑。

NiOOH的電勢決定步驟（PDS）是*OOH的形成，相應的能壘（ΔG）高達1.92 eV，表明主要限制是由于*O和*OOH結合不當。

與NiOOH相比，與CeO₂偶聯后，CeO₂-NiOOH上的PDS是從*OOH到O₂的轉化，ΔG為1.75 eV。O_v的加入改善了*O和*OH中間體的吸附強度，PDS是*OH物種在CeO₂-NiOOH-O_v上的脫質子化，ΔG僅為1.70 eV，接近η vs ΔG_*O-ΔG_*OH火山圖的頂點（1.6 eV），表明良好的OER動力學。

引入具有豐富O_v的CeO₂-NiOOH界面可以調節OH*、O*和OOH*中間體的吸附，從而提高Ni₃S₂和Ni₂P衍生的NiOOH的OER。

Ceria-Promoted Reconstruction of Ni-Based Electrocatalysts toward Efficient Oxygen Evolution. ACS Catal., 2022, DOI: 10.1021/acscatal.2c03912.

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c03912.

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