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氟化界面相的產(chǎn)生已成為改進鋰金屬負極在可充高能電池中應用的有效策略。

與通過廣泛采用的電解液工程（如鹽和含氟溶劑添加劑）引入含氟物種相比，華中科技大學孫永明等報告了一種鋰金屬復合材料的設計，其中LiF可以在液態(tài)電解液中通過溶解-沉淀機制在鋰金屬表面局部重新分布，并使高氟含量的固體電解質(zhì)界面相（SEI）形成。

圖1. Li/Li₂₂Sn₅/LiF負極的作用示意及性能

從概念上講，與電解液成分的電化學/化學分解不同，作者提出通過LiF的新型溶解-沉淀機制來創(chuàng)建富含LiF的SEI，用于保護鋰金屬，這可以避免含氟溶劑或含氟陰離子造成的不良副反應的發(fā)生。

具體而言，Li/Li₂₂Sn₅/LiF納米復合材料通過SnF₂和金屬鋰之間的自發(fā)轉(zhuǎn)化和合金化反應，通過反復壓延過程，均勻地分布在金屬鋰基體中。復合Li/Li₂₂Sn₅/LiF電極中的超細LiF納米顆粒可被溶解到電解液中，隨后在相鄰的金屬鋰表面局部再沉淀，形成整體LiF保護的金屬鋰表面，這進一步使富含LiF的SEI形成。

圖2. 半電池性能

結果，Li/Li₂₂Sn₅/LiF負極在碳酸酯電解液中以1 mA cm^-2和1 mAh cm^-2條件循環(huán)時顯示出令人印象深刻的平均庫侖效率（～99.2%），并在1 mA cm^-2和2 mAh cm^-2時表現(xiàn)出顯著的循環(huán)壽命，超過1600小時。當應用于具有4.0 mAh cm^-2高正極面容量的鈷酸鋰全電池時，在2.8-4.5 V的寬電壓范圍內(nèi)，以2:1的低負/正比，在0.5 C的100次循環(huán)后實現(xiàn)了高容量保持率～91.1%。

總之，這種設計在概念上與采用廣泛使用的含氟電解液添加劑在SEI中引入氟物種的設計不同，為實現(xiàn)可靠的鋰金屬電池提供了另一種方法。

圖3. 鈷酸鋰全電池性能

Locking Active Li Metal through Localized Redistribution of Fluoride Enabling Stable Li Metal Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202207310

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?華科孫永明AM：LiF溶解-沉積機制使穩(wěn)定的鋰金屬電池成為可能

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