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白洋/魯啟鵬/高磊Small：Co@NCNT@ZnIn2S4實(shí)現(xiàn)高性能光催化HER

光催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與光生載體的分離和轉(zhuǎn)移高度相關(guān)，這對(duì)于提高光催化析氫性能至關(guān)重要。

基于此，北京科技大學(xué)白洋教授、魯啟鵬教授和高磊副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過合理設(shè)計(jì)并精確合成了一種具有層次化結(jié)構(gòu)的雜化光催化劑M@NCNT@ZIS（M：Fe, Co, Ni；NCNT：氮摻雜碳納米管；ZIS：ZnIn₂S₄）。

具有大比表面積的中空結(jié)構(gòu)提供了豐富的反應(yīng)位點(diǎn)，從而增加了反應(yīng)物的吸附。優(yōu)化的Co@NCNT@ZIS在無Pt助催化劑的情況下，具有顯著的光催化析氫效率（43.73 mmol g^-1 h^-1）。

DFT計(jì)算發(fā)現(xiàn)，Ni原子上的ΔG_H（-0.017 eV）比Co（-0.174 eV）和Fe（0.251 eV）更接近0 eV。同時(shí)，F(xiàn)e的OH吸附能（ΔE_OH）為-0.018 eV，Ni（0.655 eV）和Co（0.472 eV）原子表面上的OH吸附需要更多的能量，表明在Ni和Co原子上更難發(fā)生反向反應(yīng)。

DFT計(jì)算獲得平面平均電荷密度差和界面處的電荷轉(zhuǎn)移分布，其中金屬和NCNT之間的界面相互作用強(qiáng)度排序如下：Fe > Co > Ni。Co@NCNT-x@ZIS顯示出最佳的光催化制氫性能，有助于良好的界面電荷傳輸和氫吸附性能的協(xié)同效應(yīng)。

在整個(gè)光催化過程中，Co@NCNT-x@ZIS可以在吸收適當(dāng)能量的光子后被激發(fā)產(chǎn)生電子和空穴。ZIS中的光生電子沿著NCNT向Co納米顆粒定向傳輸，以參與還原反應(yīng)，而光誘導(dǎo)空穴被溶液中的犧牲劑（TEOA）消耗。

Co@NCNT良好的氫吸附行為、最佳的界面電荷傳輸特性和獨(dú)特的中空結(jié)構(gòu)為快速電荷分離和轉(zhuǎn)移提供了有利條件。在成分優(yōu)化后，Co@NCNT-10@ZIS表現(xiàn)出最佳的光催化制氫性能。

Unexpected High-Performance Photocatalytic Hydrogen Evolution in Co@NCNT@ZnIn₂S₄ Triggered by Directional Charge Separation and Transfer. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202205266.

https://doi.org/10.1002/smll.202205266.

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