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?崔香枝Small: “拆分-組裝”策略，提高鈷鎢雙金屬碳化物的堿性/海水析氫性能

碳化鎢由于其類鉑d帶電子結構，具有潛在的析氫反應(HER)催化活性。但是，該電子結構受到相對強烈的W-H結合的影響，嚴重阻礙了H₂在HER過程中的解吸步驟，降低了HER的性能。

為解決上述問題，中科院上海硅酸鹽研究所崔香枝課題提出了一種“拆卸-裝配”策略，成功地合成了Co₆W₆C納米顆粒(Co₆W₆C-2-600)，調節了金屬-氫鍵結合強度，大幅度提高雙金屬碳化物的HER催化性能。

研究人員首先采用第一性原理計算研究了富電子Co(后過渡金屬)與WC之間的電子相互作用，以及相應的組合效應對HER電催化性能的影響。結果表明，Co引入后優化了催化劑的電子結構，以及由此產生最佳的的*H中間體自由能以及水解能壘，大大增強了水解動力學。此外，由于Co和W物種之間的電子互補效應，使得該電催化劑在堿性和海水/堿性電解質中具有優異的HER性能。

根據理論計算結果，研究人員從ZIF-67中部分提取了Co²⁺和2-MIM組分(拆卸)，使得POM-W簇封裝(組裝)能夠進入ZIF-67的腔體中。然后將W和Co在600°C下共碳化，通過納米籠限制效應原位合成了Co₆W₆C納米粒子，沒有發生明顯的相分離或聚集。

所得Co₆W₆C-2-600在1 M KOH和模擬堿性海水(3 M NaCl+3 M KOH)中的電流密度為10mA cm^-2時，其過電位分別為50 mV和46 mV；在Co₆W₆C-2-600上僅需要147和191 mV的低過電位，即可在70°C的海水/堿性溶液中分別達到500和1000 mA cm^-2的高電流密度。

特別是配備Co₆W₆C-2-600催化劑的鎂/海水電池，其開路電壓約為1.71 V，最大功率密度為9.1 mW cm^-2，可同時實現析氫和發電。該項研究所提出的雙金屬碳化物的獨特設計概念，為后期過渡金屬提供了有效的策略(例如鎢基電催化劑的設計和制造，以及在實際應用中的氫析出和能量轉換)。

Co-W Bimetallic Carbide Nanocatalysts: Computational Exploration, Confined Disassembly-Assembly Synthesis and Alkaline/Seawater Hydrogen Evolution. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202204443

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