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1. Angew. Chem. Int. Ed.：電化學(xué)鈀催化烯醇的氧化羰基化-環(huán)化作用

電化學(xué)反應(yīng)作為一種綠色反應(yīng)和原子經(jīng)濟(jì)戰(zhàn)略，在過(guò)去幾年中已經(jīng)成為傳統(tǒng)化學(xué)氧化劑的有效替代品，基于此斯德哥爾摩大學(xué)有機(jī)化學(xué)系的Jan-E. B?ckvall等人報(bào)告了一種電化學(xué)氧化鈀催化烯醇羰基化-碳環(huán)化反應(yīng)以得到γ-內(nèi)酯和螺內(nèi)酯，其過(guò)程具有良好的化學(xué)選擇性且比化學(xué)氧化條件下的反應(yīng)更有效率。

在R¹位上有脂肪族和芳香族取代基或者引入大的烷基取代基時(shí)烯丙醇順利地進(jìn)行了羰基化-碳環(huán)化反應(yīng)，以良好的產(chǎn)率得到了γ-內(nèi)酯類產(chǎn)物。此外，當(dāng)烯骨架上具有一個(gè)酯基時(shí)也能產(chǎn)生所需的產(chǎn)物。值得注意的是，這些反應(yīng)在室溫下3小時(shí)內(nèi)完成，這比相應(yīng)的非電化學(xué)反應(yīng)與某些化學(xué)氧化劑的反應(yīng)時(shí)間要短得多，這一結(jié)果表明電催化比非電化學(xué)氧化在這一串聯(lián)過(guò)程中更有優(yōu)勢(shì)。

電化學(xué)氧化Pd催化羰基-碳環(huán)化反應(yīng)表現(xiàn)出對(duì)不同官能團(tuán)的耐受能力，電催化過(guò)程對(duì)這一串聯(lián)過(guò)程有加速作用。該研究為電催化系統(tǒng)的設(shè)計(jì)提供了一種新思路。

Electrochemical palladium-catalyzed oxidative carbonylation-cyclization of enallenols, Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202212131.

https://doi.org/10.1002/anie.202212131.

2. Appl. Catal. B-Environ.：通過(guò)0D/2D CeO₂量子點(diǎn)修飾SrIrO₃納米片的電子調(diào)制實(shí)現(xiàn)穩(wěn)健高效的酸性析氧

SrIrO₃是酸性介質(zhì)中析氧反應(yīng)（OER）的替代性電催化劑。然而，由于長(zhǎng)期電催化過(guò)程中不可避免的Sr浸出，其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性阻礙了它們的實(shí)際可行性。在此，中國(guó)地質(zhì)大學(xué)（武漢）材料科學(xué)與化學(xué)學(xué)院趙凌教授等人提出了一種CeO₂量子點(diǎn)修飾SrIrO₃納米片的0D/2D異質(zhì)結(jié)構(gòu)，以實(shí)現(xiàn)在惡劣的酸性環(huán)境中持久和活躍的OER。

CeO₂@SrIrO₃電催化劑在酸性介質(zhì)中具有出色的OER活性和良好的耐久性，在10 mA cm^-2的電流密度下的過(guò)電位為238 mV并在0.5 M H₂SO₄中具有50小時(shí)的良好穩(wěn)定性，這可歸因于CeO₂的修飾起到了保護(hù)作用以及CeO₂@SrIrO₃異質(zhì)結(jié)構(gòu)的界面電荷重新分布導(dǎo)致OER能壘降低。

此外，基于CeO₂@SrIrO₃的優(yōu)異性能，采用CeO₂@SrIrO₃組裝的水電解槽具有較高的活性和良好的穩(wěn)定性。該研究為通過(guò)界面電子重排制備異質(zhì)結(jié)構(gòu)以獲得高電催化活性和穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的可行性提供了依據(jù)。

Realizing robust and efficient acidic oxygen evolution by electronic modulation of 0D/2D CeO₂ quantum dots decorated SrIrO₃ nanosheets, Appl. Catal. B-Environ., 2022, 10.1016/j.apcatb.2022.121579.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121579.

3. Appl. Catal. B-Environ.：?jiǎn)卧鱼K和CoS之間的界面協(xié)同作用促進(jìn)析氫反應(yīng)催化

盡管單原子在析氫反應(yīng)（HER）中發(fā)揮了重要作用，但基底與單原子協(xié)同作用的本質(zhì)仍不清楚?；诖?，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)應(yīng)用化學(xué)系王功名教授等人通過(guò)將鉑單原子錨定在CoS載體上（Pt@CoS），揭示了鉑單原子和基底在堿性HER催化中的作用。

電化學(xué)結(jié)果表明，CoS與Pt單原子之間的協(xié)同效應(yīng)可以有效地提高CoS的HER性能。制備的Pt@CoS催化劑具有較高的質(zhì)量電流密度和良好的堿性HER活性，過(guò)電位在10 mA cm^-2處為28 mV。此外，CoS催化劑在100 mV時(shí)的質(zhì)量電流密度比基準(zhǔn)Pt/C高了45倍，具有顯著的催化性能。

DFT計(jì)算表明，Co上的錨定Pt單原子通過(guò)界面協(xié)同效應(yīng)使周圍Co位點(diǎn)形成更多的未雜化軌道，有利于水分解動(dòng)力學(xué)。同樣，Pt位點(diǎn)也可以作為活性位點(diǎn)促進(jìn)后續(xù)H₂的生成，從而協(xié)同促進(jìn)堿性HER催化。該研究通過(guò)對(duì)CoS和Pt單原子相互作用的深入研究為利用界面協(xié)同效應(yīng)設(shè)計(jì)高效催化劑提供了有價(jià)值的見(jiàn)解。

Interfacial synergies between single-atomic Pt and CoS for enhancing hydrogen evolution reaction catalysis, Appl. Catal. B-Environ., 2022, DOI：10.1016/j.apcatb.2022.121534.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121534.

4. Appl. Catal. B-Environ.：動(dòng)態(tài)陰離子調(diào)節(jié)構(gòu)建S摻雜FeOOH實(shí)現(xiàn)高電流密度的析氧反應(yīng)

氫氧化鐵（FeOOH）作為鐵基電催化劑的真正活性物種，在工業(yè)全解水中有著巨大的前景。然而，不良的導(dǎo)電性和析氧反應(yīng)（OER）動(dòng)力學(xué)阻礙了它的催化性能。因此，中國(guó)石油大學(xué)（華東）化學(xué)化工學(xué)院的董斌教授和柴永明（共同通訊）等人通過(guò)一個(gè)簡(jiǎn)單的動(dòng)態(tài)陰離子調(diào)節(jié)策略，有效的提高了FeOOH的OER活性。

當(dāng)電解質(zhì)和催化劑材料中硫含量分別為223 mg/kg和0.01 mol/L時(shí)，制備的0.01 S-FeOOH₊₁₀₀₀/IF催化劑具有良好的OER活性，在1000 mA cm^-2處過(guò)電位低至358 mV并具有長(zhǎng)時(shí)間的穩(wěn)定性。同時(shí)，0.01 S-FeOOH₊₁₀₀₀/IF在堿性陰離子交換膜電池中顯示出穩(wěn)定的電池電壓為2.12 V，在24小時(shí)內(nèi)達(dá)到1000 mA cm^-2。

物理表征分析和理論計(jì)算表明硫的摻雜可以提高OER中Fe²⁺的百分率，降低速率決定步驟的反應(yīng)能壘。這項(xiàng)工作證明了通過(guò)動(dòng)態(tài)陰離子調(diào)節(jié)和大電流活化過(guò)程制備高活性和良好穩(wěn)定性催化劑的策略的價(jià)值，這為設(shè)計(jì)不再受嚴(yán)重?zé)崃W(xué)不穩(wěn)定性限制的材料提供了可能性。

Dynamic anion regulation to construct S-doped FeOOH realizing 1000 mA cm^-2?level?current?density oxygen evolution over 1000 h, Appl. Catal. B-Environ., 2022, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121571.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121571.

5. Nature：光催化劑顆粒中電荷轉(zhuǎn)移的時(shí)空成像

使用光催化劑顆粒分解水是一條很有前途的太陽(yáng)能燃料生產(chǎn)途徑，因此研究單個(gè)光催化劑顆粒的電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程并且明確它們的機(jī)制是十分關(guān)鍵的。因此，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所范峰滔教授和李燦教授（共同通訊）等人對(duì)氧化亞銅光催化劑顆粒進(jìn)行了時(shí)空分辨的表面光電壓測(cè)量，在單顆粒水平上繪制了飛秒到秒級(jí)的整體電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程。

根據(jù)研究可以發(fā)現(xiàn)光生電子在亞皮秒時(shí)間尺度上通過(guò)面間熱電子轉(zhuǎn)移準(zhǔn)確的轉(zhuǎn)移到催化表面，而光生空穴則在微秒時(shí)間尺度上通過(guò)選擇性捕獲轉(zhuǎn)移到空間分離的表面并穩(wěn)定下來(lái)。

該研究證明這些超快的熱電子轉(zhuǎn)移和各向異性的捕獲機(jī)制，挑戰(zhàn)了漂移-擴(kuò)散模型的經(jīng)典認(rèn)知，有助于在光催化中實(shí)現(xiàn)有效的電荷分離并改善光催化的性能，促進(jìn)光催化劑的合理設(shè)計(jì)。

Spatiotemporal imaging of charge transfer in photocatalyst particles, Nature, 2022, DOI: 10.1038/s41586-022-05183-1.

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05183-1

6. J. Am. Chem. Soc.：用于深層生物正交化學(xué)的碳質(zhì)納米葫蘆催化劑

新型異相銅催化劑因其優(yōu)異的穩(wěn)定性和生物相容性，在前體藥物的原位活化等方面得到了廣泛的應(yīng)用。因此，中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所曲曉剛等人開(kāi)發(fā)了一種具有良好生物相容性的近紅外光可控碳質(zhì)納米葫蘆催化劑，用于生物膜內(nèi)藥物的主動(dòng)靶向合成，作為一種穩(wěn)健的通用生物正交平臺(tái)。

與現(xiàn)有的生物正交異質(zhì)催化劑顯示出較差的被動(dòng)擴(kuò)散運(yùn)輸不同，CNC-Cu提供了一種近紅外光可控的主動(dòng)擴(kuò)散模式，使系統(tǒng)具有更強(qiáng)的固化效果。此外，還可以通過(guò)改變近紅外光的功率來(lái)調(diào)整CNC-Cu的運(yùn)動(dòng)行為，也可以通過(guò)切換近紅外激光來(lái)控制CNC-Cu的開(kāi)/關(guān)運(yùn)動(dòng)，證明了CNC-Cu可以在深層生物膜層產(chǎn)生活性分子，去除生物膜并根除被屏蔽的細(xì)菌。

此工作將啟發(fā)開(kāi)發(fā)具有改進(jìn)運(yùn)動(dòng)和催化性能的納米催化劑，以實(shí)現(xiàn)更有效的生物正交化學(xué)并有助于開(kāi)發(fā)一個(gè)穩(wěn)健的生物正交平臺(tái)，用于在深層生物系統(tǒng)中活性靶向合成藥物。

A Motor-based carbonaceous nanocalabash catalyst for deep-layered bioorthogonal chemistry, J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c09599.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c09599.

7. Chem. Eng. J.: 光熱轉(zhuǎn)化原位加熱對(duì)多金屬氧酸鹽@電荷轉(zhuǎn)移絡(luò)合物的強(qiáng)化催化氧化

低能區(qū)近紅外吸收可有效地用于光熱轉(zhuǎn)換，此過(guò)程為遵循特定的分子組成方法在新興的光熱催化中進(jìn)行有價(jià)值的擴(kuò)展提供了可能性。為了開(kāi)發(fā)新型光熱材料來(lái)提高催化劑的催化活性，吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院吳立新教授等人將具有強(qiáng)近紅外吸收的陽(yáng)離子型電荷轉(zhuǎn)移絡(luò)合物與系列聚陰離子簇進(jìn)行靜電絡(luò)合，制備了復(fù)合催化劑。

制備的這些尺寸為5-10 nm的納米組裝催化劑顯示出綜合的近紅外光熱效應(yīng)和高度增強(qiáng)的催化作用，可將甲苯及其衍生物溫和地氧化成相應(yīng)的醇類，并具有高轉(zhuǎn)化率和高選擇性。在保持3,3′,5,5′-四甲基聯(lián)苯胺的近紅外光熱穩(wěn)定性的同時(shí)，無(wú)機(jī)團(tuán)簇的催化活性也得到了很大的提高。實(shí)現(xiàn)了在外部加熱條件下無(wú)法實(shí)現(xiàn)的轉(zhuǎn)化率的增長(zhǎng)，并證明了將硫醚和烯烴溫和氧化成具有可接受的催化循環(huán)性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的硫醚和環(huán)氧化物。

本文的策略為催化反應(yīng)帶來(lái)了一系列的優(yōu)勢(shì)，改變了加熱形式，提供了更有效的催化活性，可以推廣到其它多金屬氧酸鹽催化劑，用于硫化合物和烯烴在水相和有機(jī)相的氧化等反應(yīng)。

Reinforced catalytic oxidation of polyoxometalate@charge transfer complex by on-site heating from photothermal conversion, Chem. Eng. J., 2022, 10.1016/j.cej.2022.137134.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.137134.

8. Chem. Eng. J.：解壓MWCNTs以控制邊緣和異原子缺陷揭示其在乙醇?xì)庀嘌趸摎渲埔胰┻^(guò)程中的作用

生物乙醇是一種很有前途的乙醛生產(chǎn)候選物。因此在這項(xiàng)研究中，阿德萊德大學(xué)化學(xué)工程和先進(jìn)材料學(xué)院王少彬教授和中國(guó)石油大學(xué)（華東）新能源學(xué)院智林杰教授（共同通訊）等人通過(guò)納米切割策略將多壁碳納米管可控地解壓成開(kāi)放邊緣的納米管/納米帶雜化體，以實(shí)現(xiàn)乙醇無(wú)金屬氧化脫氫生成乙醛的反應(yīng)。

用豐富的邊界型邊緣缺陷和一定水平的sp³邊緣-N缺陷設(shè)計(jì)的N-UNCNTs在48小時(shí)后（300℃，氣時(shí)空速為48,000 mL gcat^-1h^-1）可以達(dá)到47.9%的穩(wěn)定乙醇轉(zhuǎn)化率和90.2%的乙醛選擇性，這意味著富含缺陷的納米碳化物在乙醇的氧化脫氫過(guò)程中有很好的應(yīng)用前景。

這項(xiàng)工作深入闡明了邊緣和雜原子缺陷對(duì)選擇性乙醇氧化的相互作用，可以指導(dǎo)合理設(shè)計(jì)具有目標(biāo)邊緣缺陷結(jié)構(gòu)的新型候選催化劑，以實(shí)現(xiàn)可持續(xù)和可擴(kuò)展的乙醛生產(chǎn)。

Unzipping MWCNTs for controlled edge- and heteroatom-defects in revealing their roles in gas-phase oxidative dehydrogenation of ethanol to acetaldehyde， Chem. Eng. J., 2022, DOI：10.1016/j.cej.2022.137150.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.137150.

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