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成果展示

在無數應用中，空間限制（spatial confinement）的概念獲得了廣泛的興趣。特別是，受限的短氫鍵（short hydrogen-bond, SHB）網絡可以提供一個有吸引力的機會，以幾乎無障礙的方式實現質子轉移，但其實際應用一直具有挑戰性。

基于此，天津大學姜忠義教授和北京大學深圳研究生院潘鋒教授（共同通訊作者）等人報道了一個限制在由密集且均勻分布的親水配體修飾的離子共價有機骨架（COF）膜表面的SHB網絡。作者制備了一組修飾有-SO₃H基團的離子共價有機骨架膜（ionic covalent organic framework membranes, iCOFMs），由于相鄰的-SO₃H基團之間的距離很小，iCOFMs在溫度為90°C、相對濕度（RH）為100%的條件下具有1389 mS cm^-1的超高質子電導率。

此外，即使在40% RH下，iCOFMs也能保持較高的質子導電性，這可能歸因于表面限制的氫鍵網絡的自適應。理論研究發現，有限數量的水分子被每個-SO₃H所限制，其質子分離并與相鄰的水分子結合。水分子的限制保證了每個水氫離子域（water-hydronium domains, WHD）中水合氫離子和SHB的局部濃度較高，需要短的群距離才能建立相互連接的SHB網絡。當構建網絡產生超高的質子導電性時，即使在低RH也能保持。這種表面封閉水域的有序結構提供了一種新的設計范式，它巧妙地結合了方便的質子轉移和弱的濕度依賴性。

背景介紹

質子轉移（proton transfer）是綠色能源儲存和轉換裝置中普遍存在的過程。研究人員探究了水分子在層狀/多孔結構中的空間限制，它可以產生富含質子的局部環境，從而導致更高的電荷載流子和更快速的水介導的質子轉移。水系統中的質子轉移由Grotthuss機制控制，而Grotthuss機制的效率主要取決于由氫鍵（H鍵）連接的質子橋的狀態。氫鍵的強度與氫鍵水分子中氧原子之間的距離有關，更強的氫鍵會導致供體和受體分子之間的質子更加離域。當供體-受體距離小于2.5 ?時，短H-鍵（SHBs）可以產生質子運動的超諧行為，以幾乎無障礙的方式觸發質子轉移。然而，當SHBs分散分布時，由于難以滿足網絡的連通性，其實現仍然具有挑戰性。

在材料表面限制水的一個先決條件是合適的親水配體，其中磺酸基（-SO₃H）是優良的質子供體和高質子傳導性的促進劑。在-SO₃^?附近的封閉水中的濃水合氫離子可以誘導水分子重排，在水-氫離子域（WHD, H₂O-H⁺-OH₂）中具有較高的SHB形成傾向。對比封閉水域中和重疊區域之間的質子轉移來共享WHD，質子在相鄰的離散區域之間的遷移預計類似于正常氫鍵的遷移，其中涉及一個相對較高的障礙。要減輕封閉水域外的質子轉移，關鍵在于建立這些水域高度互聯的體系結構。

圖文速遞

圖1. 受限制水中質子轉移示意圖

圖2. iCOF納米片和iCOFMs的制備和表征

圖3. iCOFMs的平面內和質子傳導率

圖4. iCOFMs中的質子轉移機制

小結

總之，作者提出了一種通過親水配體精確調節排列來構建表面受限SHB網絡的策略，以開發高性能的質子交換膜。作者制備了具有可調諧基團距離的晶體iCOFMs，其最大質子電導率為1389 mS cm^-1。研究發現有限數量的水分子被每個-SO₃H所限制，其質子分離并與相鄰的水分子結合，而水分子的限制保證了每個WHD中水合氫離子和SHB的局部濃度較高。該研究提供了一種新的設計范式，其巧妙地結合了方便的質子轉移和弱的濕度依賴性。

文獻信息

Short hydrogen-bond network confined on COF surfaces enables ultrahigh proton conductivity. Nature Communications, 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-33868-8.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33868-8.

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