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中性條件下的電化學水分解預計將在“綠色氫經濟”的長期發展中發揮重要作用。然而，作為水分解系統的中心組分，析氫反應電催化劑盡管在中性和堿性條件下析氫反應經歷了相同的反應路徑，但在中性介質中的表現通常不如在堿性介質中有效。對于中性和堿性HER，H₂O是質子的主要來源，隨著pH值的增加，界面處氫鍵水層的靈活性降低，這阻礙了中間體穿透界面水層擴散到溶液中，從而抑制了表面活性位點的再生；在堿性介質中，非特異性吸附的OH^–可以促進中間體通過界面水層，然而在中性介質中OH^–幾乎不存在，因此中間體很難擴散到整體溶液中。

為了驗證界面水在中性HER中的關鍵作用，清華大學陳晨和新疆大學吳雪巖等運用密度函數理論(DFT)計算來評估使用RuNC作為界面水研究平臺的合理性，并進行從頭算分子動力學(AIMD)計算來評估使用RuSe_x來調節界面水的可行性。研究發現，在中性介質中，界面水分子通過比酸性介質和堿性介質中更多的氫鍵相互連接，從而抑制了電極/電解質界面上H₂O*/OH*的遷移；RuSe_x可以通過界面區域的無序氫鍵網絡加速H₂O*/OH*運輸，從而增加RuNC附近的可用H₂O*的數量，增強中性HER的活性。

優化后的催化劑RuSe_x-RuNC可以在低至29 mV的過電位下提供10 mA cm^-2的電流密度；用RuSe_x-RuNC組裝的中性水電解裝置在10 mA cm^-2的電流密度下僅需1.86 V的電池電壓，并在100 mA cm^-2的較大電流密度下連續運行40 h而沒有發生明顯的性能下降，性能遠優于基準商業Pt/C+Ir/C基MEA。總的來說，該項工作闡明了如何協同單原子和團簇化合物在分子水平上促進界面電催化，這為設計和制備高效的中性電化學水分解催化劑打下了基礎。

Interfacial Water Engineering Boosts Neutral Water Reduction. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33984-5

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陳晨/吳雪巖Nature子刊：促進中性水分解產氫，界面水不可忽視！

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